Verfolgung der strukturellen Entwicklung von Quasi

Wissenschaftliche Berichte Band 12, Artikelnummer: 7559 (2022) Diesen Artikel zitieren

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Im letzten Jahrzehnt hat die Forschung zu 2D-Materialien aufgrund der Popularität von Graphen massiv zugenommen. Obwohl die chemische Verfahrenstechnik von zweidimensionalen elementaren Materialien und Heterostrukturen intensiv betrieben wird, ist das grundlegende Verständnis der Synthese von 2D-Materialien noch nicht vollständig. Strukturparameter wie Knickung oder die Grenzflächenstruktur eines 2D-Materials zum Substrat wirken sich direkt auf dessen elektronische Eigenschaften aus. Um das Verständnis des elementspezifischen Wachstums und der damit verbundenen Fähigkeit zur Abstimmung der Materialeigenschaften zweidimensionaler Materialien voranzutreiben, haben wir eine Studie zur strukturellen Entwicklung des vielversprechenden 2D-Materials Germanen auf Ag(111) durchgeführt. Diese Studie bietet einen Überblick über Germaniumbildungen bei unterschiedlichen Schichtdicken bis hin zur Entstehung von quasi-freistehendem Germanen. Mithilfe leistungsstarker Oberflächenanalysewerkzeuge wie Beugung niederenergetischer Elektronen, Röntgenphotoelektronenspektroskopie und Röntgenphotoelektronenbeugung mit Synchrotronstrahlung werden wir die innere und Grenzflächenstruktur aller entdeckten Germaniumphasen aufdecken. Darüber hinaus werden wir Modelle der atomaren und chemischen Struktur einer \(\hbox {Ag}_2\hbox {Ge}\)-Oberflächenlegierung und des quasi-freistehenden Germanens vorstellen, mit besonderem Fokus auf die Strukturparameter und die elektronische Wechselwirkung an der Grenzfläche .

Germanen, das zweidimensionale Gegenstück von Germanium, hat im Zuge der ersten Synthese und Analyse von Graphen weltweite Aufmerksamkeit erregt. Es gab den Startschuss für eine neue Generation der chemischen Technik von 2D-Materialien, die für ihre herausragenden elektronischen Eigenschaften bekannt wurden, wie zum Beispiel ihre linearen Dirac-ähnlichen Dispersionen und außergewöhnlich hohen Ladungsträgermobilitäten1,2. Wenn man sich zweidimensionalen, halbleitenden Materialien mit zunehmender Ordnungszahl wie Silicen, Germanen, Stanen usw. zuwendet, eröffnet sich darüber hinaus die Möglichkeit, topologische Isolatoren und Spineffekte zu nutzen und so den Weg für Hochgeschwindigkeits-Nanoelektronik zu ebnen3,4. Im Hinblick auf Computertechnologien der nächsten Generation ist es unvermeidlich, neue Materialien für die Herstellung von Feldeffekttransistoren (FET) mit Strukturgrößen unter \({5}\,\hbox {nm}\)5 in Betracht zu ziehen. Abgesehen von der Vielzahl graphenbasierter Anwendungen6 wurden kürzlich sogar erstaunlich leistungsfähige Transistoren auf Silicen- und Germanenbasis realisiert7,8. Angesichts der Herausforderungen, vielversprechende 2D-Materialien in die Fertigung zu bringen, ist es notwendig, das Verständnis der Synthese und Strukturbildung dieser Materialien zu verbessern.

First-principle-Berechnungen ermittelten eine stabile, zweidimensionale Phase von Germanium9, angeordnet in einer Wabenstruktur mit geringer Knickung und vielversprechenden elektronischen Eigenschaften10. Die Ladungsträger in Germanen verhalten sich wie masselose Dirac-Fermionen, deren Mobilität möglicherweise um den Faktor 2 größer ist als die des metallähnlichen Graphens10,11. Andererseits öffnet die starke Spin-Bahn-Kopplung von Germanen eine Bandlücke, die zusätzlich durch ein externes elektrisches Feld eingestellt werden kann10,12. Eine Möglichkeit, die elektronischen Eigenschaften von Germanen für Anwendungen zu steuern, besteht darin, einen strukturellen Schlüsselparameter, die Knickung, zu kontrollieren. Diese Wellung des Wabengitters wurde mit \(\delta ={0,69}\) Å für freistehendes Germanen13 berechnet, da seine Größe direkt mit dem Anteil von \(sp^2\)- und \(sp^3\) korreliert. )-hybridisierte Anleihen14. Während eine starke Knickung eine große Bandlücke in der Bandstruktur von Germanenen bewirkt15, ist auch Germanen mit geringer Knickung von großem Interesse, da die Bandlücke immer noch größer ist als die von Silicen und der Quanten-Spin-Hall-Effekt (QSHE) realisiert werden kann16. Darüber hinaus hängt das Ausmaß der Knickung in Germanen stark vom aufwachsenden Trägersubstrat ab17. Ag(111) erwies sich als vielversprechender Kandidat für die Synthese von freistehendem Germanen, wenn man die ermutigenden Vorhersagen von Dirac-Kegeln in Germanen auf Silber18 sowie die moderate Wechselwirkung und den schlechten Ladungstransfer an der Grenzfläche im Vergleich zu anderen Substraten berücksichtigte19,20,21. Aber auch Germaniumlegierungsphasen auf Ag(111) weisen Dirac-Signaturen in ihrer elektronischen Struktur22 auf.

Die erste experimentelle Studie zu dünnen Filmen aus epitaktisch gewachsenem Germanium auf Ag(111) berichtete hauptsächlich über eine Oberflächenlegierung mit einer Bedeckung von \(1/3\,\hbox {ML}\), angeordnet in einer \((\sqrt{3 }\times \sqrt{3})\mathrm {R}30^\circ\) Rekonstruktion23,24. Allerdings wird diese \(\mathrm {Ag}_2\mathrm {Ge}\)-Legierungsphase bei einer Schichtdicke von \(1/3\,\hbox {ML}\) Germanium immer noch kontrovers diskutiert, um Rekonstruktionen eines \ ((\sqrt{3}\times \sqrt{3})\mathrm {R}30^\circ\)25,26,27,28, ein \((9\sqrt{3}\times 9\sqrt{ 3})\mathrm {R}30^\circ\)29, ein \((\frac{19}{20}\sqrt{3}\times \frac{19}{20}\sqrt{3})\ mathrm {R}30^\circ\) mit einem Moiré-Muster von \((19\sqrt{3}\times 19\sqrt{3})\mathrm {R}30^\circ\)30 oder einem rechteckigen \ (\mathrm {Rec}\{c(31\times \sqrt{3})\}\)31. Aufgrund der Zugspannungen der obersten Schicht32 mit einer Fernordnung von \((6\sqrt{3}\times \sqrt{3})\mathrm{R}30^ wurde es auch als gestreifte Phase (SP) betrachtet \circ\)26. Nach Durchlaufen einer Mischphase ordnet sich das Germanen dann in einer Bedeckung von \({1.06}\,\hbox {ML}\)32 an, deren Überstruktur als \((7\times 7)\)23 beschrieben werden könnte, a \(\mathrm {Rec}\{c(\sqrt{3}\times 7)\}\)29,33, oder a \((1,35\times 1,35)\mathrm {R}30^\circ\) 34,35 mit einer Fernordnung von \((7\sqrt{7}\times 7\sqrt{7})\mathrm {R}19.1^\circ\)34,36. Die große Anzahl kürzlich veröffentlichter kontroverser Studien und Ergebnisse darüber, welche Phasen gebildet werden und wie sie heißen, tragen nicht zum Verständnis des Strukturbildungsprozesses von Germanen auf Ag(111) bei. Vor allem die kritische Auseinandersetzung mit umstrittenen Strukturmodellen, wie sie auch aus anderen Materialien bekannt sind, ist hochaktuell und zeitgemäß für die Fortschritte im Bereich der 2D-Materialien37,38,39,40.

Um Klarheit zu diesem speziellen Thema zu schaffen, präsentieren wir unsere experimentelle Studie zur strukturellen Entwicklung hin zur Bildung von quasi-freistehendem Germanen auf Ag(111). Wir nutzten die Beugung niederenergetischer Elektronen (LEED), um die Entwicklung verschiedener Phasen der Germaniumbildung mit zunehmender Schichtdicke zu skizzieren. Um eine klare Unterscheidung zwischen allen Phasen zu ermöglichen, haben wir sowohl die internen als auch die Grenzflächenelektronen- und chemischen Strukturen der Germaniumfilme durch hochauflösende Photoelektronenspektroskopie (XPS) der Ge 3d- und Ag 3d-Kernebene mit Synchrotronanregung aufgeklärt. In Kombination mit Messungen der Photoelektronenbeugung (XPD) werden wir Strukturmodelle für eine Oberflächenlegierungsphase sowie die quasi-freistehende Phase von Germanen vorschlagen.

Die ausreichende Vorbereitung der Ag(111)-Oberfläche wurde durch LEED auf ihre Fernordnung und durch XPS-Untersuchung und hochauflösende Spektren auf ihre chemische Reinheit überprüft. Nach mehreren Vorbereitungszyklen wurden die folgenden Ergebnisse erhalten, wie in Abb. 1 dargestellt. Das LEED-Muster zeigte scharfe Reflexionspunkte der \((1\times 1)\)-Rekonstruktion, die in Abb. 1b dargestellt ist.

Rekonstruiertes sauberes Ag(111)-Substrat. (a) Hochauflösende XPS-Spektren des Ag-3d-Signals der Ag(111)-Probe, aufgenommen bei einer Photonenenergie von \(\mathrm {h}\nu = {480}\,\hbox {eV}\) und unter Emissionswinkeln von \(\Theta ={0}^{\circ }\) (oben) und \(\Theta ={60}^{\circ }\) (unten). (b) Das entsprechende LEED-Muster wurde mit \(E_\mathrm {kin} = {50}\,\hbox {eV}\) erhalten, und (c) die hochauflösenden VB-Spektren bei \(\mathrm {h} \nu = {52,5}\,\hbox {eV}\) bei normaler Emission.

Die gut vorbereitete Oberfläche kann auch durch Indikatoren wie einen Shockley-Oberflächenzustand in den hochauflösenden Spektren des Valenzbandes (VB) in Unterfigur (c)24,41 sowie durch Oberflächenplasmonen, die im Winkel identifiziert werden, bewertet werden -aufgelöste XPS-Spektren der Ag 3d-Kernebene42. Tabelle 1 zeigt die Anpassungsparameter von Abb. 1a. Aufgrund der elektronischen Struktur von Edelmetallen ist die Peakform der metallischen Ag-3d-Kernebene leicht asymmetrisch mit einem Asymmetrieparameter von \(\alpha ={0,02}\)43. Darüber hinaus wurde kein Signal oder eine chemische Bindung kontaminierender Rückstände festgestellt.

Im Folgenden wurde die saubere Ag(111)-Oberfläche mit dünnen Germaniumfilmen bedeckt. Die Schichtdicke wurde schrittweise erhöht, bis eine Veränderung des LEED-Musters beobachtet wurde. Durch dieses Verfahren wurden die verschiedenen Ge-Phasen gefunden, wie in Abb. 2 dargestellt. Um die geeignete Beschreibung der gebildeten Ge-Überstruktur zu bestimmen, wurde die Periodizität mit LEEDpat44 simuliert. Die Positionen der aus der Simulation erhaltenen Beugungspunkte wurden durch farbige Kreise in der unteren Hälfte jedes gemessenen LEED-Musters hinzugefügt.

Übersicht aller Phasen mit jeweiligen LEED-Mustern bei unterschiedlichen Abdeckungen. Die markierten Reflexionspunkte wurden aus LEEDpat-Simulationen erhalten, während die blauen Kreise dem Ag-Gitter entsprechen und Kreise in Grüntönen die Ge-Punkte verschiedener Domänen anzeigen.

Bei geringen Bedeckungen von \(<1/3\,\hbox {ML}\) Germanium auf der Substratoberfläche konnte im entsprechenden LEED-Muster keine Bildung periodischer Überstrukturen beobachtet werden. Eine eindeutige \((\sqrt{3}\times \sqrt{3})\mathrm {R}{30}^{\circ }\)-Rekonstruktion wurde jedoch bei einer Abdeckung von \(1/3\,\) erkannt. hbox {ML}\), wie in Abb. 2a dargestellt. Nach ähnlichen Berichten dieser Überstruktur, die hauptsächlich aus LEED- und STM-Messungen stammen, kann die Bildung einer \(\hbox {Ag}_2\hbox {Ge}\)-Oberflächenlegierung22,24,25,26,27,28 zugeschrieben werden . Seine besondere Struktur wird in „XPD“ besprochen. Abb. 2b zeigt das LEED-Muster nach einer leichten Erhöhung der Ge-Bedeckung auf ungefähr \({0,4}\,\hbox {ML}\). Es wurden einige Satellitenmerkmale um die Substratflecken und die Flecken der \((\sqrt{3}\times \sqrt{3})\)-Rekonstruktion beobachtet, die auf eine Zugspannung entlang des Zickzacks und der Sesselrichtung zurückzuführen sind die Ge-Überstruktur, wie von Lin et al.32 berichtet. Diese Spannung führt zu einer Modulation der Elektronendichte, die in mehreren STM-Studien als Streifen beobachtet wurde26,28,32,35,45. Viele Beschreibungen dieser Überstruktur für die gestreifte Phase wurden veröffentlicht26,29,31. Hier erfüllt eine Überstruktur von \(\mathrm {Rec}(\sqrt{3}\times 17)\) mit drei Domänen das LEED-Muster vollständig, wie in Abb. 2b dargestellt. Der Idee der \((\sqrt{3}\times 22)\)-Fischgräten-Rekonstruktion von Au(1 1 1) folgend, ist dieses \(\mathrm {Rec}(\sqrt{3}\times 17)\) -Überstruktur mit Matrixnotation \(\left(\begin{array}{*{20}{c}} 17 &{} 0 \\ -1 &{} 2\end{array} \right)\) wurde erhalten. Die gefundene Periodizität wird durch eine Kompression der obersten \(\hbox {Ag}_2\hbox {Ge}\)-Schicht verursacht, die genau in die Form eines von Zhang et al.31 vorgeschlagenen Strukturmodells der gestreiften Phasen passt. Der komplexe, aber bedeutsame Unterschied zwischen der Legierungsphase \(\hbox {Ag}_2\hbox {Ge}\) und der gestreiften Phase wird in „XPS“ anhand ihrer elektronischen Struktur weiter diskutiert. Der Übergang von der Streifenphase zur Germanenphase erfolgt durch nebeneinander existierende Legierungs- und Germanenphasen32. Diese Mischphase zeigt ihr deutlichstes LEED-Muster, dargestellt in Abb. 2c, bei einer Schichtdicke von \({0,6}\,\hbox {ML}\), was eine Überlagerung der \((\sqrt{3} \times \sqrt{3})\) und die Überstrukturen des Germanens. Allerdings bildet sich die Germanenphase, auch quasi-freistehendes Germanen32,35 genannt, bei einer Bedeckung von ungefähr \({1}\,\hbox {ML}\). Das entsprechende LEED-Muster ist in Abb. 2d dargestellt. Auch wenn einige Muster bei bestimmten kinetischen Energien mit einer vorgeschlagenen Nahordnung von a \((1,35\times 1,35)\mathrm {R}{30}^{\circ }\)34 übereinstimmen, sind nicht alle Punkte enthalten. Der Überstruktur des Germanens ist ein Moiré-Muster überlagert29,32, was zu einer \(\mathrm {Rec}\{c(\sqrt{3}\times 7)\}\)-Struktur29,33 mit drei Domänen führt. Die Matrixschreibweise ist \(\left( \begin{array}{*{10}{c}} 1 &{} 1 \\ -3 &{} 4 \end{array}\right)\) , während einige Stellen werden durch mehrfache Elektronenstreuprozesse stark abgeschwächt33. Basierend auf unseren Erkenntnissen über die Fernstruktur der Germaniumphasen wird die Untersuchung der Strukturentwicklung mit einer detaillierten Analyse der chemischen Struktur fortgesetzt.

Um einen Überblick über die chemische Zusammensetzung aller entdeckten Phasen zu erhalten, wurden XPS-Vermessungsspektren bei einer Anregungsenergie von \(\mathrm {h}\nu ={700}\,\hbox {eV}\) aufgenommen, wie in dargestellt Abb. 3. Um eine hohe Oberflächenempfindlichkeit zu erreichen, wurde ein Emissionswinkel von \(\Theta ={60}^{\circ }\) gewählt. Für alle Spektren, einschließlich der sauberen Ag(111)-Probe unten in Abb. 3, konnten keine Rückstände in den Probensystemen identifiziert werden, was typischerweise durch Signale von O 1s und C 1s dargestellt wird, deren erwartete Energiepositionen durch gekennzeichnet sind rote Kästchen. Die Ge-Filmdicke der jeweiligen Phasen nimmt von unten nach oben zu, wie durch das ansteigende Merkmal des Ge-3d-Kernniveaus bei einer Bindungsenergie von \(E_\mathrm {bin} = {28,9}\hbox {eV}\ angezeigt wird. ).

Um die interne und Grenzflächenstruktur der Germaniumphasen aufzuklären, wurden hochauflösende XPS-Spektren der Ge 3d- und Ag 3d-Kernebene durchgeführt. Die Ge-3d-Spektren sind in Abb. 4 dargestellt, wobei jede Kernebene unter normaler Emission von \(\Theta ={0}^{\circ }\) und bei \(\Theta ={60}^{\circ) gemessen wird }\) mit größerer Empfindlichkeit gegenüber der Oberfläche. Die Anpassungsparameter, die sich aus der Peakanpassung gemäß „Methoden“ ergeben, sind in Tabelle 2 aufgeführt. Die Spektren, die aus der Legierungsphase \(\hbox {Ag}_2\hbox {Ge}\) erhalten wurden, sind in Abb. 4a dargestellt . Die Daten wurden hauptsächlich durch eine Komponente mit einem Spin-Bahn-Abstand von \(E_\mathrm {SOC}={0,56}\,\hbox {eV}\) angepasst. Diese Komponente kann darauf zurückgeführt werden, dass Ge-Atome in die Silberoberfläche eingebettet sind und eine \((\sqrt{3}\times \sqrt{3})\)-Oberflächenlegierung bilden, wie in der Literatur vorgeschlagen25,26. Die niedrige FWHM und eine signifikante Asymmetrie deuten auf eine hochgeordnete bzw. metallähnliche Struktur des Valenzbands43 hin, was das Modell eingebetteter Ge-Atome in einer \(\hbox {Ag}_2\hbox {Ge}\)-Oberflächenlegierung unterstützt . Die zweite SP-Komponente, die um \(\Delta E_\mathrm {chem}={0.17}\,\hbox {eV}\) zu niedrigeren kinetischen Energien verschoben ist, stellt einen Beitrag der gestreiften Phase24,45 dar und steigt leicht an höhere Deckungen. Bei einem Emissionswinkel von \(\Theta ={60}^{\circ }\) nimmt die Intensität deutlich um \({20}{\%}\ zu), was auf eine oberflächennahe Anordnung im Vergleich zu den Atomen der Atome hinweist \(\hbox {Ag}_2\hbox {Ge}\) Komponente. Darüber hinaus stimmt die breitere FWHM der SP-Komponente im Vergleich zur \(\hbox {Ag}_2\hbox {Ge}\)-Komponente gut mit den beobachteten Peakformen der Streifenphasenanpassung überein.

XPS-Vermessungsspektren. Die Daten wurden für die saubere Ag(111)-Probe und alle Ge-Phasen bei unterschiedlichen Bedeckungen erhalten, aufgenommen bei \(\mathrm {h}\nu ={700}\hbox { eV}\) und \(\Theta ={ 60}^{\circ }\). Die Bindungsenergie der Spektren wurde auf die Fermi-Kante bezogen.

Die innere Struktur der gestreiften Phase entspricht den XPS-Spektren in Abb. 4b. Eine deutliche Veränderung der Peakform ist an der Zusammensetzung der drei kommenden Komponenten SP1, SP2 und SP3 zu erkennen. Die berichtete Zugspannung der obersten Schicht in der Streifenphase führt zu verkürzten Bindungslängen32 und veränderten chemischen Umgebungen der Ge-Atome in Bezug auf die Oberfläche. Dies führt zu einer größeren Elementarzelle der Überstruktur als die Elementarzelle der \(\hbox {Ag}_2\hbox {Ge}\)-Phase, wie in „LEED“ anhand des erhaltenen LEED-Musters in Abb. diskutiert . 2b. Das vorgeschlagene Strukturmodell von Zhang et al. ermöglicht die Identifizierung von drei Gruppen von Atomen31 mit jeweils unterschiedlichen chemischen Umgebungen, die den drei in den XPS-Spektren gefundenen Komponenten zugeordnet werden können. Der Asymmetrieparameter \(\alpha >{0.1}\) für beide Legierungsphasen zeigt den metallischen Charakter der Ge-Formationen, der möglicherweise auf die starke Wechselwirkung mit dem metallischen Ag-Substrat zurückzuführen ist. Eine detailliertere Analyse der Grenzflächenstruktur zwischen Germanium und Silber wird später besprochen. Mit einer maximalen Intensitätszunahme von SP3 um \({8}{\%}\) und einer Abnahme von SP2 um \({19}{\%}\) für hohe Emissionswinkel \(\Theta ={60}^ {\circ }\) kann auf eine Knickung der Ge-Atome innerhalb der Elementarzelle der Streifenphasen geschlossen werden.

Das Kernniveausignal des Ge-3d-Orbitals der Mischphase ist in Abb. 4c dargestellt. Wie bereits durch das LEED-Muster angedeutet, besteht seine chemische Struktur aus einer Mischung der SP-Komponente, die die gestreifte Phase darstellt, und einer Germanen-Komponente. Das Flächenverhältnis beider Komponenten beträgt bei normaler Emission nahezu 1, was auf einen nahezu gleichen Beitrag von Germanen und Streifenphase im Messfeld hinweist. Eine STM-Analyse dieser Phase durchgeführt von Lin et al. zeigte die domänenartige Koexistenz beider Phasen, die durch Stufenkanten begrenzt sind, anstelle eines gestapelten Schichtwachstums beider Phasen32. Allerdings nimmt die Intensität der Germanen-Komponente für hohe Emissionswinkel um \({19}{\%}\) zu, bei gleichzeitiger Intensitätsabnahme der SP-Komponente um \({24}{\%}\). Diese Beobachtung ist bezeichnend für eine topografische Verteilung beider Phasen. Die Germanenphase scheint näher an der Oberfläche zu sein als die gestreifte Phase. Während die Ge-Atome der Streifenphase noch in der obersten Ag-Schicht eingebettet sind, wächst das Germanen stattdessen auf der Silberoberfläche. STM-Beobachtungen zeigen, dass die Domänen der Germanenphase durch Stufenkanten von der Streifenphase begrenzt sind und hauptsächlich von den oberen Stufenkanten aus wachsen32.

Analyse der inneren Struktur aller Phasen mittels hochauflösender XPS-Spektren der Ge 3d-Kernebene. Die Spektren wurden bei einer Photonenenergie von \(\mathrm {h}\nu ={140}\hbox { eV}\) und unter Emissionswinkeln von \(\Theta ={0}^{\circ }\) aufgenommen ( oben) und \(\Theta ={60}^{\circ }\) (unten). Die Anpassungsparameter jedes Spektrums finden Sie in Tabelle 2.

Abbildung 4d zeigt die Kernspektren der Germanenphase. Die beste Anpassung wurde durch die Anwendung einer einzelnen Komponente auf die Daten erreicht, was durch Berichte über eine ähnliche Einzelkomponenten-Peakform von freistehendem Graphen gestützt wird46,47. Die Ge-Atome innerhalb des Germanen-Wabengitters befinden sich alle in derselben chemischen Umgebung, was eine vorgeschlagene stark geknickte Struktur oder eine vorgeschlagene koexistierende \(\hbox {Ag}_2\hbox {Ge}\)-Legierungsphase mit starker Wechselwirkung mit der Struktur schwächt Ag-Substrat13,22. Es ist eine Verbreiterung der FWHM zu beobachten, die der geordneten Fehlordnung von Germanen auf Ag(111) entspricht, wie sie auch bei STM28,32,35 beobachtet wurde. Eine lokale Fehlordnung des Germanens wird durch Domänenrotationen und Druckspannung verursacht, während eine Fernordnung durch das entsprechende LEED-Muster32,35 bestätigt wird. Solange jedoch die Asymmetrie der XPS-Peaks am wahrscheinlichsten für metallische Materialien ist,43 kann der erhaltene Asymmetrieparameter von \(\alpha ={0,08}\) für Germanen darüber hinaus auf eine eher \(sp^2\)-hybridisierte Bindungsstruktur hinweisen in Germanen48,49. Da die Wechselwirkung mit dem Substrat schwächer ist als bei den Legierungsphasen, deutet ein metallähnliches Verhalten oder \(sp^2\)-hybridisierte interne Ge-Bindungen üblicherweise auf eine gering geknickte Formation hin14.

Um die Bindungsstruktur an der Ge-Ag-Grenzfläche zu untersuchen, wurden hochauflösende XPS-Messungen der Ag 3d-Kernebene durchgeführt, wie in Abb. 5 dargestellt. Analog zu unseren Messungen in Abb. 4 wurden alle Spektren bei aufgenommen Emissionswinkel von \(\Theta ={0}^{\circ }\) und \(\Theta ={60}^{\circ }\), hier mit einer Anregungsenergie von \(\mathrm {h}\nu ={480}\hbox { eV}\). Die entsprechenden Anpassungsparameter sind in Tabelle 3 aufgeführt. Abbildung 5a zeigt die Spektren des Ag 3d-Signals, das für die Oberflächenlegierungsphase \(\hbox {Ag}_2\hbox {Ge}\) erhalten wurde. Die Spektren zeigen zwei um \(\Delta E_\mathrm {chem}={0,15}\,\hbox {eV}\ chemisch verschobene Komponenten, die dem metallischen Ag zugeordnet werden können, vergleichbar mit Abb. 1a, und zu einer \(\hbox {Ag}_2\hbox {Ge}\)-Legierungsbindung. Diese Ergebnisse stützen unser vorgeschlagenes Strukturmodell einer hochgeordneten Legierungsphase, da sogar verbleibende Merkmale von Oberflächenplasmonen identifiziert werden konnten. Die \(\hbox {Ag}_2\hbox {Ge}\)-Komponente stellt einen großen Anteil der Gesamtintensität dar, was durch die kinetische Energie der Photoelektronen erklärt werden kann, die zu einer mittleren Fluchttiefe von \(\lambda = {5,3}\) Å50. Darüber hinaus ändern sich die Intensitäten der \(\hbox {Ag}_2\hbox {Ge}\)- und der metallischen Ag-Komponente für aufgenommene Spektren unter hoher Emission um \(+{21}{\%}\) und \ (-{30}{\%}\), was das \(\hbox {Ag}_2\hbox {Ge}\) als Oberflächenkomponente und das metallische Ag als Volumenkomponente darstellt.

Im Gegensatz zu (a) führt die Grenzflächenstruktur der Streifenphase zu einer deutlich anderen Peakform, wie das Ag 3d-Signal in Abb. 5b zeigt. In Übereinstimmung mit unseren Beobachtungen in Abb. 4b sollte die bevorstehende SP-Komponente der gestreiften Phase aus der Zugspannung der oberen Schicht resultieren. Die um \(\Delta E_\mathrm {chem}={0,48}\hbox { eV}\) gegenüber der metallischen Ag-Komponente zu höheren kinetischen Energien verschobene SP-Komponente entspricht Ag-Atomen mit einer verringerten durchschnittlichen Bindungslänge. Neben der \(\hbox {Ag}_2\hbox {Ge}\)-Komponente repräsentieren beide die Silberatome an der Oberfläche der gestreiften Phase.

Analyse der Grenzflächenstruktur aller Phasen mittels hochauflösender XPS-Spektren der Ag 3d-Kernebene. Die Spektren wurden bei einer Photonenenergie von \(\mathrm {h}\nu ={480}\hbox { eV}\) und unter Emissionswinkeln von \(\Theta ={0}^{\circ }\) aufgenommen ( oben) und \(\Theta ={60}^{\circ }\) (unten). Die Anpassungsparameter jedes Spektrums finden Sie in Tabelle 3.

Die in Abb. 5c dargestellten Spektren wurden für XPS-Kernmessungen der Mischphase erhalten. Hier wird eine Peakform visualisiert, die mit der \(\hbox {Ag}_2\hbox {Ge}\)-Legierungsphase in Abb. 5a vergleichbar ist, bestehend aus einem \(\hbox {Ag}_2\hbox {Ge }\)- und eine metallische Ag-Komponente. In diesem Fall verringert sich das Flächenverhältnis der \(\hbox {Ag}_2\hbox {Ge}\)- zur Ag-Komponente im Vergleich zur \(\hbox {Ag}_2\hbox {Ge}\) Phase. Da die gemischte Phase aus Beiträgen der \(\hbox {Ag}_2\hbox {Ge}\)-Phase und der Germanenphase besteht, deutet dies darauf hin, dass das Silber intern metallische Bindungen an der Oberfläche innerhalb der Germanenphase bildet.

Abbildung 5d zeigt die aufgezeichneten XPS-Spektren des Ag-3d-Signals für die Germanenphase. Wie gerade erwähnt, weisen diese Spektren nur eine einzige Komponente auf, was auf einen metallischen Zustand der Substratatome sowie auf eine geringe Wechselwirkung an der Grenzfläche zwischen Substrat und Adsorbat hinweist. Neben dem großen Hintergrund in beiden Spektren aufgrund der höheren Germaniumbedeckung im Vergleich zu den anderen Phasen haben die Peaks eine sehr ähnliche Form wie die Peaks der sauberen Ag(111)-Probe in Abb. 1a, was durch die erhaltenen Anpassungsparameter in Tabelle gestützt wird 3. In Kombination mit unseren Erkenntnissen zur inneren Struktur von Germanen, wie in Abb. 4d diskutiert, schließen wir auf eine chemisch freistehende Germanenphase auf Ag(111), da keine starke Wechselwirkung oder strukturelle Verformung an der Grenzfläche festgestellt werden konnte.

Um den spezifischen strukturellen Aufbau der anfänglichen \(\hbox {Ag}_2\hbox {Ge}\)-Oberflächenlegierung und der endgültigen Germanenphase zu bestimmen, führten wir XPD-Messungen und Simulationen der Ge 3d-Kernebene durch. Für alle gemessenen Muster wurden eine Hintergrundsubtraktion, eine dreizählige Rotationssymmetrie, eine Spiegelsymmetrie und eine Gaußsche Unschärfe angewendet. Abbildung 6 stellt die XPD-Analyse der Phase \(\hbox {Ag}_2\hbox {Ge}\) dar, während Abb. 6a,b das ursprüngliche experimentelle Muster bzw. das nachfolgende simulierte XPD-Muster zeigen. Ein Strukturmodell für die \((\sqrt{3}\times \sqrt{3})\mathrm {R}30^\circ\) Rekonstruktion des \(\hbox {Ag}_2\hbox {Ge}\) Die Phase wurde auf der Grundlage unserer LEED- und XPS-Analyse entwickelt und durch vorgeschlagene Strukturmodelle von Golias et al. unterstützt. und Liu et al.25,26. Mithilfe eines genetischen Algorithmus haben wir die am besten passende Teststruktur gefunden, die in Abb. 6d dargestellt ist. Das entsprechende simulierte Muster stimmt mit dem experimentell erhaltenen Muster überein, was durch den sehr niedrigen R-Faktor von \(\mathrm {R} = 0,09\) angezeigt wird.

XPD-Analyse der Legierungsphase \(\hbox {Ag}_2\hbox {Ge}\). (a) Experimentelles und (b) simuliertes XPD-Muster für den Ge-3d-Emitter der Oberflächenlegierungsphase \(\hbox {Ag}_2\hbox {Ge}\) mit einer kinetischen Energie von \(E_\mathrm {kin }={107,5}\,\hbox {eV}\). Das Minimum des R-Faktors von \(\mathrm {R} = 0,09\) wurde in (c) überprüft. Die entsprechend am besten passende Struktur ist in (d) Draufsicht und (e) Seitenansicht dargestellt. Die grünen und silbernen Kugeln stellen die Ge- bzw. Ag-Atome dar.

Die Stabilität des R-Faktor-Minimums wurde getestet, indem kleine Variationen in der Übersetzung einiger Clustergruppen auf die endgültige Struktur angewendet wurden. In diesem Fall wurden die z-Position der obersten Oberflächenschicht, der Ge-Atome und der ersten und zweiten Schicht ausschließlich aus Ag-Atomen variiert, um Simulationen für jede Teststruktur durchzuführen. Ihre R-Faktoren wurden in Abb. 6c aufgetragen, was den minimalen R-Faktor für diese Formation bestätigt. Darüber hinaus stimmen die erhaltenen Strukturparameter einer Gitterkonstante von 5,0 Å und einer Einbettungstiefe von 0,3 Å gut mit veröffentlichten Beobachtungen überein26,28.

Darüber hinaus wurde eine XPD-Analyse der Germanenphase durchgeführt, wie in Abb. 7 dargestellt. Teilabbildung (a) zeigt das experimentelle Muster. Die Variation der Anisotropiefunktion \(\chi\) des Beugungsmusters ist in diesem Fall viel geringer als im Legierungsmuster. Wie bereits erwähnt, kann in Realraumbildern eine geordnete Fehlordnung der Germanenphase identifiziert werden27,28,32, die sowohl breite Komponenten in XPS-Spektren35 und die hier beobachtete Unschärfe der Beugungsmaxima im XPD-Muster als auch eine schlechte Anisotropie verursacht Reichweite. Darüber hinaus wird erwartet, dass die Periodizität der Germanen-Überstruktur \({5,35}\hbox {nm}\) beträgt, wie von Yuhara et al.34 vorgeschlagen, was zu einer riesigen Elementarzelle führt, die nahe an der experimentellen Grenze von liegt die XPD-Methode. Dennoch wurden mehrere Strukturen für Simulationen getestet, um mit dem experimentellen XPD-Muster übereinzustimmen. Abbildung 8 gibt einen Überblick über die resultierenden R-Faktoren nach der Simulation jeder Struktur wie vorgeschlagen und nach der optimierenden Modifikation durch den genetischen Algorithmus. Der niedrigste R-Faktor von \(\mathrm {R} = 0,24\) wurde für eine modifizierte Struktur ausgehend vom vorgeschlagenen Strukturmodell von Yuhara et al.34 erhalten. Abbildung 7b zeigt das simulierte Muster und zeigt ähnliche Merkmale von Maxima und Minima in den gleichen Richtungen \((\phi, \Theta)\). Die entsprechende Struktur ist in Abb. 7d, e dargestellt, während (c) eine Nahaufnahme eines einzelnen Sechsecks innerhalb des Wabengitters zeigt. Die Germanen-Überstruktur erfüllt ein \((7\sqrt{7}\times 7\sqrt{7})\mathrm {R}19.1^\circ\) in Bezug auf die Ag(111)-Oberfläche34. Die Gitterkonstante von freistehendem Germanen wurde zu 3,97 Å mit einem Knickabstand von \(\delta = {0,64}\) Å10 berechnet. Yuhara et al. schlugen aus ihren Untersuchungen eine Gitterkonstante von 3,9 Å mit einer Knickung von \(\delta = {0,1}\) Å vor, was zu einer Elementarzellengröße von \({5,35}\hbox { nm}\)34 führt.

XPD-Analyse der Germanenphase. (a) Experimentelles und (b) simuliertes XPD-Muster für den Ge-3D-Emitter der quasi-freistehenden Germanenphase mit einer kinetischen Energie von \(E_\mathrm {kin}={107,2}\,\hbox {eV}\ ). In Abb. 8 wurde eine R-Faktor-Analyse unter Berücksichtigung verschiedener Strukturmodelle durchgeführt. Die am besten passende Struktur, dargestellt in (c–e), gibt das simulierte Muster in (b) mit einem R-Faktor von \(\mathrm {R} = 0,24\) zurück.

Unsere XPD-Analyse ergab Strukturparameter wie eine Gitterkonstante von 3,8 Å, eine Periodenlänge von 6,6 Å sowie eine geringe Knickung von \(\delta = {0,1}\) Å. Der minimale Abstand zwischen Adsorbat und Substrat beträgt 2,6 Å, was unsere XPS-Beobachtungen hinsichtlich der schwachen Grenzflächenwechselwirkung stützt. Alle diese Parameter stimmen hervorragend mit weiteren Untersuchungen von Germanen auf Ag(111)32,34 und anderen Substraten20,51 überein. Basierend auf unserer Untersuchung stellen wir fest, dass die Germanenphase auf Ag(111) quasi freistehend ist, da sich ihre Strukturparameter von theoretischen Modellen freistehender Germanen unterscheiden. Wir haben jedoch eine überraschend geringe Wabenstruktur erhalten, die sehr gut mit einer Germanenphase vergleichbar ist, die durch Segregation durch Ag(111)34 gewachsen ist.

Getestete Strukturen von Germanen für die XPD-Analyse. Übersicht über XPD-Simulationen für vorgeschlagene Teststrukturen von Germanen auf Ag(111), vor und nach der Modifikation durch den genetischen Algorithmus. Die getesteten Strukturmodelle basieren auf theoretischen Strukturen für freistehendes Germanen und aktuellen Veröffentlichungen10,31,32,33,34.

Wir präsentierten die strukturelle Entwicklung von epitaktisch gewachsenem Germanen auf Ag(111). Vier verschiedene Formationen wurden hinsichtlich ihrer Überstruktur anhand von LEED-Messungen bestimmt. Eine erste \(\hbox {Ag}_2\hbox {Ge}\)-Legierungsphase bei einer Bedeckung von \(1/3\,\hbox {ML}\) bildet eine \((\sqrt{3}\times \ sqrt{3})\mathrm {R}30^\circ\) Rekonstruktion vor der Umwandlung in eine komplexere Überstruktur von \(\mathrm {Rec}(\sqrt{3}\times 17)\) aufgrund einer Zugspannung von die oberste Schicht der Oberflächenlegierung. Die Mischphase ist eine Übergangsphase, die eine Überlagerung des besonderen LEED-Musters der koexistierenden Oberflächenlegierung und der \(\mathrm {Rec}\{c(\sqrt{3}\times 7)\}\)-Rekonstruktion der zeigt Germanenbildung. Zusätzlich wurde eine hochauflösende Kernspektroskopie des Ge 3d- und des Ag 3d-Orbitals durchgeführt, die eine klare Unterscheidung zwischen allen Phasen ergab. Insbesondere wurde beobachtet, dass die Germanenphase chemisch vom Substrat entkoppelt war, was zu einer freistehenden Schicht führte. XPD-Messungen und entsprechende Simulationen von Teststrukturen führten zu präzisen Strukturmodellen der Oberflächenlegierung \(\hbox {Ag}_2\hbox {Ge}\) sowie des freistehenden Germanens. Hier wurde quasi freistehendes Germanen mit einer \({4}{\%}\) kleineren Gitterkonstante, wie von der Theorie vorgeschlagen, sowie einer geringen Knickung von \(\delta = {0,1}\) Å entdeckt.

Die detaillierte Grenzflächenanalyse im Rahmen unserer Studie klärte die kontroverse Diskussion über die Legierungsphasen bei einer Abdeckung von \(1/3\,\hbox {ML}\) durch unsere vorgeschlagene interne und Grenzflächenstruktur für das \(\hbox {Ag} _2\hbox {Ge}\)-Phase und die Streifenphase. Darüber hinaus haben wir bewiesen, dass Ag(111) ein vielversprechendes Substrat für das Wachstum von freistehendem Germanen ist. Unsere Strukturbestimmung ergab jedoch ein eher metallähnliches Germanen durch seine flache Wabenbildung und die \(sp^2\)-hybridisierten Ge-Bindungen. Diese Arbeit treibt das grundlegende Verständnis der Strukturbildung von 2D-Materialien am Beispiel von Germanen auf Ag(111) voran.

Alle Phasen der Probenvorbereitung und Messungen wurden in situ in einer Ultrahochvakuumkammer (UHV) mit einem Basisdruck von \(p=5\times 10^{-11}\hbox {mbar}\) durchgeführt. Die Kammer verfügt über eine Sputterpistole, eine Heizstufe, ein 4-Gitter-LEED-System und einen halbkugelförmigen Energieanalysator zur Detektion von Photoelektronen. Der 5-Achsen-Manipulator ermöglicht die Bewegung der Probe in x-, y- und z-Richtung sowie kontinuierliche Drehungen der Azimutachse \(\phi\) und weitreichende Drehungen der Polarachse \(\Theta \) bezüglich der Flächennormalen. Diese UHV-Kammer stellt die Endstation der Strahllinie 11 am DELTA-Elektronenspeicherring der TU Dortmund dar. Die Strahllinie liefert linear polarisierte weiche Röntgenstrahlung vom Undulator U55 in einem Energiebereich von \({55}\,\hbox {eV}\le \mathrm {h}\nu \le {1500}\,\hbox { eV}\), der durch einen ebenen Gittermonochromator52 frei abstimmbar ist.

Die Herstellung einer makellosen und rekonstruierten Ag(111)-Oberfläche wurde durch mehrere Zyklen Argonionenbeschuss mit \(E_\mathrm {kin}={600}\hbox { eV}\) und Tempern bei \({720) erreicht }\hbox {K}\). Die Reinheit und Fernordnung der Probe wurde durch XPS-Vermessungsspektren und LEED-Messungen überprüft. Germaniumphasen unterschiedlicher Schichtdicke wurden mittels physikalischer Gasphasenabscheidung (PVD) unter Verwendung eines Elektronenstrahlverdampfers epitaktisch auf der sauberen Ag(111)-Oberfläche gezüchtet. Die lineare Verdampfungsrate wurde anhand von Quarzkristall-Mikrowaagenmessungen auf ungefähr 7 Å\(\hbox { h}^{-1}\) geschätzt. Während der Verdampfung wurde die Ag(111)-Probe auf einer Temperatur von \({420}\hbox {K}\) gehalten und dabei kontinuierlich um die \(\phi\)-Achse rotiert, um ein homogenes Wachstum der Ag(111)-Probe zu erreichen Lagen. Alle gefundenen Phasen wurden von LEED und XPS untersucht. Die XPS-Spektren mit hoher Energieauflösung der Ge-3d- und Ag-3d-Kernebenen wurden bei Photonenenergien von \(\mathrm {h}\nu = {140}\,\hbox {eV}\) und \(\ mathrm {h}\nu = {480}\,\hbox {eV}\). Jede Kernebene wurde unter einem normalen Emissionswinkel von \(\Theta ={0}^{\circ }\) und einem hohen Emissionswinkel \(\Theta ={60}^{\circ }\) analysiert. In einem ersten Schritt wurden die erhaltenen XPS-Daten auf ihr Maximum normiert. Anschließend wurde eine Entfernung des Hintergrunds in Form eines Tougaard-Hintergrunds für das Ag 3d- und das Ge 3d-Signal53 durchgeführt. Die Peakform wird durch ein Faltungsprofil einer Doniach-Sunjic-Verteilung mit einem Asymmetrieparameter \(\alpha\) und einer Gaußschen Funktion54 modelliert. Die Profile werden mithilfe einer Fit-Routine, wie sie im Programm UNIFIT 202255 implementiert ist, auf die Daten angewendet. Die angegebenen Tabellen für die jeweiligen XPS-Zahlen enthalten jeweils resultierende Fit-Parameter, die sich auf den 3d\(_{5/2}\)-Peak beziehen, da Parameter wie die Halbwertsbreite (FWHM) und der Asymmetrieparameter sind in diesem Fall für beide Zweige 3d\(_{3/2}\) und 3d\(_{5/2}\) identisch. Darüber hinaus wurden XPD-Messungen für die Legierungsphase \(\hbox {Ag}_2\hbox {Ge}\) und die Germanenphase durchgeführt. Die Photoelektronen auf Kernebene breiten sich mit sphärischem Elektronenwellencharakter durch den Festkörper aus, während sie an benachbarten Atomen elastisch gestreut werden. Das durch einzelne und mehrfache Streuereignisse verursachte Interferenzmuster kann als Modulation der Signalintensitäten in Abhängigkeit vom Emissionswinkel beobachtet werden56,57. Zu diesem Zweck wurden Beugungsmuster der Ge-3d-Kernebene über einen Polarwinkelbereich von \({2}^{\circ }\le \Theta \le {72}^{\circ }\) mit einem Winkel aufgenommen Inkrement von \(\Delta \Theta ={2}^{\circ }\) und einem azimutalen Winkelbereich von \({0}^{\circ }\le \phi <{360}^{\circ }\) mit einer Schrittweite von \(\Delta \phi ={1,8}^{\circ }\). Insgesamt bestehen die dargestellten XPD-Muster aus 7200 einzelnen XPS-Spektren, deren integrierte Intensität den farbskalierten Pixeln entspricht. Zusätzlich wird eine normalisierende Anisotropiefunktion pro Polarwinkel \(\Theta\) auf das Muster angewendet,

wobei \(I(\Theta ,\phi )\) die gemessene Intensität bei \((\Theta ,\phi )\) und \(\overline{I(\Theta )}\) die durchschnittliche Intensität für jede Polare ist Winkel \(\Theta\). Zur Bestimmung der Struktur der untersuchten Probe werden XPD-Simulationen von Teststrukturen mit dem EDAC-Simulationspaket58 durchgeführt. Der Vergleich zwischen experimentellem und berechnetem Muster quantifiziert die Übereinstimmung der Probenstruktur und der Teststruktur59,60. Ein ausreichendes Qualitätskriterium für die Übereinstimmungsprüfung ist der Zuverlässigkeitsfaktor (R-Faktor) definiert als61,

Die R-Faktor-Analyse ergibt Werte im Bereich von \(0\le \mathrm {R}\le 2\), während \(\mathrm {R}=0\) eine perfekte Ausrichtung anzeigt, \(\mathrm {R }=1\) bedeutet eine Unabhängigkeit der Muster, und \(\mathrm{R}=2\) ergibt sich für vollständig antikorrelierte Muster. Um den R-Faktor innerhalb eines Strukturanalyseprozesses zu minimieren, wird die Simulation mit einem genetischen Algorithmus verknüpft, der Variationen und Mutationen auf die anfängliche Teststruktur anwendet, um den R-Faktor zu minimieren und sich der Probenstruktur anzunähern62,63.

Die Daten, die die Ergebnisse dieser Studie stützen, sind auf begründete Anfrage der Autoren erhältlich.

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Referenzen herunterladen

Die Autoren danken den DELTA-Mitarbeitern für die kontinuierliche Unterstützung während der Strahlzeiten. Diese Arbeit wurde vom Land Nordrhein-Westfalen gefördert.

Open-Access-Förderung ermöglicht und organisiert durch Projekt DEAL.

Fachbereich Physik, TU Dortmund, 44227, Dortmund, Deutschland, Otto-Hahn-Str. 4a

Lukas Kesper, Julian A. Hochhaus, Marie Schmitz, Malte G. H. Schulte, Ulf Berges & Carsten Westphal

DELTA, Zentrum für Synchrotronstrahlung, TU Dortmund, 44227, Dortmund, Deutschland, Maria-Goeppert-Mayer-Str. 2

Lukas Kesper, Julian A. Hochhaus, Marie Schmitz, Malte G. H. Schulte, Ulf Berges & Carsten Westphal

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LK: Konzeptualisierung, Untersuchung, Projektverwaltung, Visualisierung, Schreiben – Originalentwurf. JAH: Recherche, Schreiben – Rezension und Bearbeitung. MS: Recherche, Schreiben – Überprüfung und Bearbeitung. MGHS: Recherche, Schreiben – Rezension und Bearbeitung. UB: Betreuung, Schreiben – Überprüfung und Bearbeitung. CW: Ressourcen, Aufsicht, Validierung, Schreiben – Überprüfung und Bearbeitung.

Korrespondenz mit Lukas Kesper.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

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Nachdrucke und Genehmigungen

Kesper, L., Hochhaus, JA, Schmitz, M. et al. Verfolgung der strukturellen Entwicklung von quasi-freistehendem Germanen auf Ag(111). Sci Rep 12, 7559 (2022). https://doi.org/10.1038/s41598-022-10943-0

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Eingegangen: 15. März 2022

Angenommen: 12. April 2022

Veröffentlicht: 09. Mai 2022

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-022-10943-0

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