Mischen von Moiré

Nature Band 620, Seiten 756–761 (2023)Diesen Artikel zitieren

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Der Van-der-Waals-Aufbau ermöglicht die Gestaltung elektronischer Zustände in zweidimensionalen (2D) Materialien, häufig durch Überlagerung eines langwelligen periodischen Potentials auf ein Kristallgitter unter Verwendung von Moiré-Übergittern1,2,3,4,5,6,7,8, 9. Dieser Twistronics-Ansatz hat zu zahlreichen bisher unbeschriebenen physikalischen Erkenntnissen geführt, darunter starke Korrelationen und Supraleitung in verdrilltem Doppelschicht-Graphen10,11,12, resonante Exzitonen, Ladungsordnung und Wigner-Kristallisation in Übergangsmetall-Chalkogenid-Moiré-Strukturen13,14,15,16,17,18 und Hofstadters Schmetterlingsspektren und Brown-Zak-Quantenoszillationen in Graphen-Übergittern19,20,21,22. Darüber hinaus wurden Twistroniken verwendet, um oberflächennahe Zustände an der Grenzfläche zwischen Van-der-Waals-Kristallen zu modifizieren23,24. Hier zeigen wir, dass elektronische Zustände in dreidimensionalen (3D) Kristallen wie Graphit durch ein Übergitterpotential abgestimmt werden können, das an der Grenzfläche zu einem anderen Kristall – nämlich kristallographisch ausgerichtetem hexagonalem Bornitrid – auftritt. Diese Ausrichtung führt zu mehreren Lifshitz-Übergängen und Brown-Zak-Oszillationen, die aus oberflächennahen Zuständen entstehen, wohingegen in hohen Magnetfeldern fraktale Zustände des Hofstadter-Schmetterlings tief in die Graphitmasse eindringen. Unsere Arbeit zeigt einen Weg, wie 3D-Spektren mit dem Ansatz der 2D-Twistronik gesteuert werden können.

An der Oberfläche eines Kristalls wird sein periodisches Gitter unterbrochen und es entstehen Oberflächenzustände mit Wellenfunktionen, die exponentiell in die Masse des Kristalls abklingen25. Beispielsweise führt die Akkumulation von Oberflächenladungen in Halbleitern zu unterschiedlichen 2D-Teilbändern, die durch elektrostatisches Gating einstellbar sind. Im Gegensatz dazu erschwert die hohe Ladungsträgerdichte bei Metallen die Beobachtung und Kontrolle von Oberflächenzuständen, da die Masse die Oberflächenleitfähigkeit überbrückt. Zwischen diesen beiden Extremen liegen Halbmetalle wie Wismut und Graphit, deren einstellbare Oberflächenzustände zwar interessant, aber noch wenig erforscht sind. Graphitfilme sind von Interesse, da sie sowohl 3D- als auch 2D-elektronische Eigenschaften aufweisen, die durch elektrische Dotierung und ein externes Magnetfeld B gesteuert werden. Insbesondere weist Graphit einer endlichen Dicke einen ungewöhnlichen 2,5-dimensionalen (2,5D) Quanten-Hall-Effekt (QHE)26 auf.

In diesem Artikel untersuchen wir die Moiré-Technik hochgradig abstimmbarer elektronischer Zustände durch die Ausrichtung zweier Volumenkristalle, hexagonalem Graphit und hexagonalem Bornitrid (hBN). Zu diesem Zweck haben wir hBN/Graphit/hBN-Heterostrukturen hergestellt, indem wir dünne Graphitfilme (ca. 5–10 nm dick) auf dem hBN-Substrat ausgerichtet und den Stapel mit einem anderen hBN-Kristall eingekapselt haben. Sofern nicht anders angegeben, ist dieses letztere, einkapselnde hBN absichtlich falsch ausgerichtet (Einzelheiten finden Sie unter „Methoden“, „Geräteherstellung“). Da die Gitterkonstanten von hBN und Graphit nahe beieinander liegen, bilden sie im Heterostack ein Moiré-Übergitter, dessen Periodizität durch die Gitterfehlanpassung δ = 1, 8% und einen Fehlausrichtungswinkel θ gesteuert wird (Abb. 1a). Die hBN-Einkapselung sorgt nicht nur für das Moiré-Übergitter, sondern bewahrt auch die hohe elektronische Qualität von Graphitfilmen 26, 27, 28. Abbildung 1a–c zeigt schematische Darstellungen und mikroskopische Aufnahmen der hBN/Graphit/hBN-Heterostrukturen, die zu Bauteilen mit Hall-Stab- und Corbino-Geometrie verarbeitet wurden. In diesen Geräten wurden die oberen und unteren elektrostatischen Gates verwendet, um die Trägerdichten nt und nb an den oberen und unteren Grenzflächen der hBN/Graphit/hBN-Heterostruktur unabhängig zu steuern. Insgesamt haben wir 11 Graphit-Heterostruktur-Geräte untersucht (erweiterte Datentabelle 1).

a, Schematische Darstellung eines Heterostrukturgeräts mit Graphit (beschriftet mit Grt), eingekapselt in hBN, wobei eine der Grenzflächen ausgerichtet ist. Hier wurde die Gitterfehlanpassung zwischen Graphit und hBN der Klarheit halber übertrieben dargestellt. b,c, Lichtmikroskopische Aufnahmen der Geräte D1 (b) und D3 (c). Maßstabsbalken, 10 μm (b und c). d, Leitfähigkeiten σxx und σxy als Funktion der durch das untere Gate induzierten Trägerdichte, nb, für ausgerichtetes Gerät D1 und nicht ausgerichtetes Gerät D4, gemessen bei T = 0,24 K und nicht quantisierendem B = 120 mT. e, Linie schneidet durch die berechnete Dispersionsbeziehung in der kx-ky-Ebene des SBZ, bei Trägerdichten (von unten nach oben) n (×1012 cm−2) = −3,8, −3,6, −2,1, −2,0, 1,9, 2.3, 3.6 und 3.9, paarweise gruppiert. Die Beschriftungen A, B, C und D entsprechen den in d hervorgehobenen Regionen. Das schwarz gestrichelte Sechseck bezeichnet die Grenze des ersten SBZ und rote Kurven bezeichnen das Loch und blaue Kurven bezeichnen Elektronen-Fermi-Oberflächenschnitte. Aus Gründen der Übersichtlichkeit sind einige Linien an den Ecken bis in die zweite SBZ hinein verlängert.

Sechseckiger Graphit (Bernal-Stapelung) ist ein kompensiertes Halbmetall, dessen Fermi-Oberfläche nur einen kleinen Teil der Brillouin-Zone einnimmt. Die Größe der Fermi-Oberfläche wird hauptsächlich durch einen Sprungparameter durch die Schicht bestimmt, γ2 ≈ −20 meV (Lit. 29). Aufgrund seiner halbmetallischen Natur weist Graphit ohne freie Bindungen oder angelegtes elektrisches Feld keine Oberflächenzustände (evaneszente Moden) auf. Wenn jedoch ein elektrisches Feld über einem bestimmten Wert senkrecht zur Basisebene angelegt wird, entstehen abstimmbare Oberflächenzustände26,30 (siehe Methoden, „Oberflächenzustände in nicht ausgerichteten Graphitfilmen in einem Null-B-Feld“ und erweiterte Daten Abb. 1 ).

Wir stellen fest, dass ein Moiré-Übergitter an der Oberfläche von Graphit seine Oberflächenzustände deutlich verändert, was zu einem völlig unterschiedlichen Transportverhalten zwischen ausgerichteten und nicht ausgerichteten Geräten führt (Abb. 1d). Geräte mit einer nicht ausgerichteten Grenzfläche zeigen eine nahezu merkmalslose Trägerdichteabhängigkeit der longitudinalen σxx(n)- und transversalen σxy(n)-Leitfähigkeiten in kleinen B. Im Gegensatz dazu zeigt σxy(n) bei der ausgerichteten Graphit-Grenzfläche mehrere Nulldurchgänge werden von Spitzen in σxx(n) begleitet. Wir führen dieses Verhalten auf das Wiederauftreten elektrostatisch induzierter Oberflächenzustände zurück, die durch elektronen- oder lochartige Ladungsträger besetzt sind. Um dies zu quantifizieren, berechneten wir Fermi-Oberflächenprojektionen unter Verwendung eines Modells der effektiven Masse mit Slonczewski-Weiss-McClure-Parametrisierung von Graphit31,32, der einem Moiré-Übergitterpotential ausgesetzt war, in Kombination mit einer selbstkonsistenten Hartree-Analyse (siehe Methoden, „Oberflächenzustände in Graphit“) Filme in Gegenwart eines Moiré-Übergitters‘). Unsere Berechnungen in der Übergitter-Brillouin-Zone (SBZ) einer hBN/Graphit/hBN-Heterostruktur zeigen eine Vielzahl von Oberflächenzuständen mit zahlreichen topologischen Lifshitz-Übergängen (LTs) über einen Bereich von Trägerdichten (Abb. 1e). Die vier Diagrammpaare (in Abb. 1e mit A–D gekennzeichnet) mit erheblichen Änderungen in der Fermi-Oberflächentopologie zeigen vier LTs, die den vier n-Bereichen entsprechen (Abb. 1d). LTs beobachtet bei |n| ≈ 2,0 und 3,7 × 1012 cm−2 gehören zu zwei verschiedenen Zweigen der Oberflächenzustände – einer befindet sich hauptsächlich auf der ersten Graphendoppelschicht aus Graphit und der andere hauptsächlich auf der zweiten Doppelschicht (Extended Data Abb. 1c–f). Mit zunehmendem B führen die Oberflächenzustände in der Nähe von LTs zu separaten Zweigen der Landau-Niveaus. Einzelheiten zur Entwicklung von σxx(n) und σxy(n) in niedrigen Magnetfeldern finden Sie unter „Methoden“, „Oberflächenzustände in Graphitfilmen in Gegenwart eines Moiré-Übergitters“ und unter „Erweiterte Daten“ in Abb. 2). ein weiterer Vergleich ausgerichteter und nicht ausgerichteter Schnittstellen von Gerät D1, der das Fehlen von LTs in Oberflächenzuständen an der nicht ausgerichteten Schnittstelle bestätigt.

Bei hohem B wird der Unterschied zwischen hBN/Graphit/hBN-Geräten mit ausgerichteten und nicht ausgerichteten Grenzflächen noch deutlicher (Abb. 2a). Die Kurven σxx(B) wurden bei 60 K gemessen, um die Landau-Quantisierung zu unterdrücken. Wenn die ausgerichtete Oberfläche von der Elektron-Loch-Kompensation entfernt dotiert ist, zeigt σxx ein in 1/B periodisches Schwingungsverhalten. Peaks in σxx erscheinen in den Feldern \({B}_{1/q}=\frac{1}{q}\frac{{\phi }_{0}}{{A}_{0}}\), entsprechend der ganzen Zahl q von Übergitter-Elementarzellen mit einer Fläche A0 = √3/2λ2, die dem magnetischen Flussquantum ϕ0 = h/e entsprechen, wobei λ die Wellenlänge des Moiré-Übergitters, h die Plancksche Konstante und e ist die Elementarladung. Die Verhältnismäßigkeit zwischen ϕ0 und dem magnetischen Fluss durch eine Moiré-Elementarzelle, ϕ = BA0, kann als Manifestation von Brown-Zak-Quantenoszillationen an der Übergittergrenzfläche interpretiert werden, die kürzlich für ausgerichtete Monoschicht-Graphen/hBN-Heterostrukturen 21, 22 berichtet wurden. Die Bildung magnetischer Bloch-Zustände führt zu einer höheren Leitfähigkeit aufgrund der geraden und nicht der Zyklotron-Trajektorien der Oberflächenladungsträger21,22,33,34, wie die Leitfähigkeitsspitzen bei B1/q belegen (Abb. 2a). Abbildung 2b zeigt einige dieser nb-unabhängigen Leitfähigkeitspeaks, die bei allen unterscheidbaren 1/q-entsprechenden Feldern gefunden wurden. Beachten Sie, dass in Brown-Zak-Oszillationen nicht nur Einheitsbrüche, sondern auch fraktale Zustände zweiter Ordnung (z. B. B2/5 in Extended Data Abb. 3a) zu sehen sind.

a, Leitfähigkeit σxx als Funktion von B für Gerät D2 bei hohen Elektronenkonzentrationen, die durch die oberen und unteren Gates induziert werden, die die ausgerichteten bzw. nicht ausgerichteten Graphit-hBN-Grenzflächen dotieren. Bei der Dotierung der ausgerichteten Grenzfläche treten Spitzen bei B-Werten auf, die einem Flussquantum pro q Übergitter-Elementarzellen entsprechen. nt = 3,1 × 1012 cm−2 und nb = 3,1 × 1012 cm−2 für ausgerichtete bzw. nicht ausgerichtete Grenzflächen. T = 60 K. b, Leitfähigkeitskarte (ein glatter Hintergrund abgezogen, siehe Methoden, „Oberflächenzustände in Graphitfilmen in Gegenwart eines Moiré-Übergitters“) als Funktion von B und nb an der ausgerichteten Graphit-hBN-Grenzfläche von Gerät D1 . Die Messungen wurden bei 60 K durchgeführt, um die Landau-Quantisierung zu unterdrücken. Die rechte y-Achse bezeichnet den inversen Fluss ϕ0/ϕ. c, σxx(nb,B)-Karte für dasselbe Gerät bei 20 K.

Da Brown-Zak-Oszillationen auf der Translationsinvarianz magnetischer Bloch-Zustände bei rationalen Bruchteilen des magnetischen Flusses ϕ/ϕ0 = p/q (wobei p eine ganze Zahl ist) beruhen, sind sie unempfindlich gegenüber der Temperatur, solange die Elektronen in dem Bereich die Phasenkohärenz beibehalten der magnetischen Superzelle qA0. Abbildung 2c zeigt, dass bei Zwischentemperaturen (T = 20 K) Zustände mit ϕ0/ϕ bis zu 24 sichtbar sind (und sogar Zustände mit ϕ0/ϕ > 35 sind in Extended Data Abb. 3b unterscheidbar). Dies ergibt eine Untergrenze für die Phasenkohärenzlänge von mehr als etwa 100 nm. Brown-Zak-Oszillationen können auch als Aharonov-Bohm-Interferenz in einem periodischen 2D-Netzwerk interpretiert werden, das aus klassischen Flugbahnen von Elektronen besteht, die um die Fermi-Konturen driften und durch magnetische Durchbruchstunnelung in der Nähe von Van-Hove-Singularitäten verbunden werden (siehe Methoden, „Konventionelle Interpretation“) der Brown-Zak-Oszillationen und erweiterte Daten (Abb. 4). Diese Interpretation ermöglicht einen bequemen konzeptionellen Übergang in den Bereich der Felder mit niedrigem B-Wert, in dem wir mehrere LTs der Fermi-Oberflächentopologie sehen (Abb. 1e) und erklärt das Verschwinden der Brown-Zak-Oszillationen für |nb| < 2 × 1012 cm−2.

Im Vergleich dazu konnten in unseren hBN/Graphit/hBN-Geräten keine LTs oder Brown-Zak-Oszillationen beobachtet werden, wenn nicht ausgerichtete Grenzflächen angesteuert wurden (Abb. 1d und 2a und Extended Data Abb. 2). Dies ist nicht überraschend, da bereits gezeigt wurde, dass die Zustände auf den gegenüberliegenden Oberflächen eines Graphitfilms gut voneinander abgeschirmt sind, mit einer Abschirmungstiefe von nur zwei bis drei Schichten26. Raman-Messungen zeigen auch keinen qualitativen Unterschied in der Spannungsverteilung oder anderen Ausrichtungseffekten für Filme, die dicker als sieben bis acht Graphenschichten sind, sowohl an ausgerichteten als auch an nicht ausgerichteten Graphitgrenzflächen (siehe Methoden, „Raman-Spektroskopie ausgerichteter Graphitfilme“ und Erweiterte Daten). Abb. 10). Diese Schlussfolgerung wird außerdem durch einen aktuellen Bericht über die atomare Relaxation in mehrschichtigen Moiré-Heterostrukturen23 gestützt, der eine sehr kurze (eine Schicht) Eindringtiefe für die Moiré-Rekonstruktion mit einer Übergitterperiodizität λ < 20 nm vorhersagt.

Überraschenderweise beobachten wir die Entwicklung des Hofstadter-Schmetterlings – des fraktalen QHE – nicht nur in den oberflächennahen 2D-Zuständen, sondern über den gesamten Graphitfilm, wenn die ausgerichteten Geräte auf unsere niedrigste T von 30 mK abgekühlt werden und Landau-Fächerkarten gemessen werden (Abb. 3), was durch die Ansteuerung der unteren (nicht ausgerichteten) oder oberen (ausgerichteten) Schnittstelle sichtbar wird. Eine High-B-Karte der Leitfähigkeit σxx gegenüber n = nt + nb für Gerät D2 (Abb. 3a) zeigt mehrere QHE-Merkmale. In Abbildung 3c sind die beobachteten Leitfähigkeitsminima in einem Wannier-Diagramm dargestellt. Eine analoge Karte und ein Wannier-Diagramm sind in Abb. 3b,d für Gerät D3 dargestellt. Obwohl QHE in 3D-Elektroniksystemen verboten ist, wurde kürzlich darüber berichtet, dass es sich um dünne (bis zu 100 nm) Graphitfilme handelt26. Zwei Hauptfaktoren tragen zur beobachteten QHE bei: Dimensionsreduzierung des elektronischen Systems von einem 3D-Halbmetall zu eindimensionalen (1D) Landau-Bändern in starkem B und die daraus resultierende Bildung stehender Wellen in den 1D-Landau-Bändern aufgrund einer endlichen Graphitdicke Filme. Stehende Wellen führen zur Quantisierung der 1D-Landau-Bänder und zur Entstehung von Minilücken, die sich in einem sogenannten 2,5D-QHE manifestieren. Bei hohen Feldern (über B durch weiße gestrichelte Linien in Abb. 3a, b markiert) kreuzen nur die beiden niedrigsten Landau-Bänder (0 und 1) das Fermi-Niveau und tragen zum Magnetotransport bei. Zusätzlich zur Lücke durch die stehenden Wellen sind diese beiden Bänder durch eine Energielücke δ10 ≈ 0,4 meV T−1 getrennt und durch die Zeeman-Lücke 2μBB (μB ist das Bohr-Magneton) spinaufgelöst. Die Aufhebung der +KH- und −KH-Tal-Entartung dieser Bänder hängt von der Parität der Graphitschicht ab26.

a,b, Leitfähigkeit σxx als Funktion von n = nt + nb und B für die Geräte D2 (a) und D3 (b), T = 30 mK und nt = nb (d. h. Null-Verschiebungsfeld). Die weiß gestrichelten Kurven zeigen den Übergang vom Oberflächen-Landau-Niveau zum Massen-UQR. Schwarze Pfeile zeigen auf die Schwellenfüllfaktoren, die den Volumenbereich begrenzen, in dem fraktale Zustände beobachtet werden (ν = −9 und 12). c,d, Zugehörige Wannier-Diagramme für Panel a (c) und b (d): 2D-QHE-Zustände (grau) und fraktale 2,5D-QHE-Zustände (lila) im UQR. Die x-Achse hat die Einheit n0 = 1/A0. Unterhalb von UQR zeichnen orangefarbene Linien fraktale Zustände und braune Linien nichtfraktale Zustände in den Oberflächen-Landau-Ebenen +2 und −2 nach. e, Hierarchie der 2,5D-QHE-Lücken in ausgerichtetem hBN/Graphit/hBN. Unten: σxx(n)-Spuren bei unterschiedlichen T für Gerät D3 bei B = 13,5 T, die verwendet werden, um Lückengrößen aus der Arrhenius-Aktivierung zu extrahieren. Oben: Blasendiagramm der QHE-Lücken, in dem die Fläche der Kreise linear mit den gefundenen Lückengrößen (im Bereich von 30 μeV bis 1,8 meV) skaliert. Die graue und violette Farbcodierung ist die gleiche wie in d und die Beschriftungen sind ganze Zahlen s und t aus Gleichung (1) für Standard-QHE-Zustände (nur t) und fraktale QHE-Zustände (s, t).

Um zu zeigen, wie die QHE-Zustände des Hofstadter-Schmetterlings die gesamte Graphitmasse durchdringen, haben wir auch σxx als Funktion von n gemessen, wobei wir sowohl obere als auch untere Tore bei festem B verwendet haben (siehe erweiterte Daten Abb. 5a, c und die entsprechenden Wannier-Diagramme in). Erweiterte Daten Abb. 5b,d). 2,5D-QHE-Lücken erscheinen als diagonale Merkmale, da diese Landau-Niveaus gleichermaßen durch nb oder nt gefüllt werden können und sich die Zustände daher über die gesamte Masse erstrecken. Dies gilt sowohl für Standard-QHE- als auch für Hofstadter-Schmetterlingslücken, was zeigt, dass im Ultraquantenbereich (UQR) das Moiré-Oberflächenpotential die gesamte Graphitmasse beeinflusst. Die Leitfähigkeitskarten σxx(nt, nb) im Hoch-B-Feld für das doppelt ausgerichtete Gerät D3 ähneln im Allgemeinen denen des einfach ausgerichteten Geräts D2, wobei die Schmetterlingslücken von QHE und Hofstadter sowohl nt als auch nb folgen (Erweiterte Daten, Abb. 5). Ein bemerkenswerter Unterschied, der auf die Symmetriebrechung der Schnittstellenausrichtung zurückzuführen ist, besteht darin, dass σxx(nt, nb) für einfach ausgerichtetes Gerät D2 asymmetrisch, für doppelt ausgerichtetes Gerät D3 jedoch symmetrisch ist (Erweiterte Daten, Abb. 5).

Hofstadters Schmetterling35 – ein fraktaler Satz von Energieeigenwerten für magnetische Flüsse ϕ/ϕ0 = p/q – ist in Abb. 4a für ein Wabengitter36 dargestellt, das der Geometrie unseres Moiré-Übergitters entspricht. Bei Elektronentransportmessungen manifestiert sich dieses fraktale Muster in einem Landau-Fächerdiagramm und seiner Wannier-Darstellung, die durch die diophantische Gleichung beschrieben werden:

wobei die ganze Zahl t der Landau-Füllfaktor ν = nh/eB und die ganze Zahl s der Übergitter-Bloch-Bandfüllindex ist; n0 = 1/A0 ist die Dichte eines Elektrons pro Übergitter-Elementarzelle. Für s = 0 entspricht Gleichung (1) dem herkömmlichen Landau-Fächer mit t ≡ ν (Abb. 3c, d, graue Linien), während sie für s ≠ 0 Hofstadter-Zustände verfolgt (Abb. 3c, d, violette Linien). die von Magnetfeldern ausgehen, die ϕ/ϕ0 = p/q erfüllen.

a, Hofstadters Schmetterling, berechnet für ein Wabengitter nach Lit. 36, mit normalisierter Energieskala. Die gestrichelte Linie markiert ϕ/ϕ0 entsprechend B = 13,5 T, die Feldstärke wie in Abb. 3e. b: Landau-Niveaus, die sich aus quantisierten Zuständen von 0 Landau-Bändern ergeben, werden in Rot und 1 Landau-Bändern in Grau dargestellt und für einen 16 Schichten dicken Graphitfilm ohne Moiré-Störung berechnet26. Die Zeeman-Aufspaltung ist enthalten, was durch die helleren bzw. dunkleren Kurven für den Spin-Up bzw. Down angezeigt wird. Schwarze Beschriftungen beziehen sich auf den Füllfaktor ν. c, Erwartete Spektren durch Anwendung des Hofstadter-Schmetterlings in a als kleine Störung auf jedes Landau-Niveau in b. Gleiche Beschriftung wie in b. d, Leitfähigkeitskarte aus Abb. 3b als Funktion von ν. Zwei markante Lückenschlüsse um ϕ/ϕ0 = 1 wurden durch den Ursprung des Landau-Bandes und den Spin der sich kreuzenden Niveaus gekennzeichnet; die gleiche Farbcodierung wie in b,c. Farbskala: braun bis gelb, 0 μS bis 115 μS.

Abbildung 3e zeigt eine Hierarchie in den beobachteten QHE-Lücken: Die bei ganzzahligen Füllfaktoren (s = 0) gemessenen Lücken sind aufgrund des Hofstadter-Schmetterlings (s ≠ 0) eine Größenordnung größer als die Lücken. Dies legt nahe, dass der Effekt des Moiré-Übergitters auf die QHE als kleine Störung angesehen werden kann. Um die Auswirkungen dieser Störung zu modellieren, umhüllen wir die stehenden Wellen der 0- und 1-Landau-Bänder in Graphit mit dem Schmetterlingsenergiespektrum von Hofstadter. Abbildung 4b zeigt das Landau-Niveau-Spektrum, das für einen 16 Schichten dicken Graphitfilm ohne Berücksichtigung der Moiré-Störung berechnet wurde (siehe Methoden, „Massenzustände in Graphitfilmen in Gegenwart eines Oberflächen-Moiré-Übergitters“), wobei sich die Landau-Niveaus jeweils kreuzen andere mit zunehmendem B, was dem Schließen und anschließenden Wiederöffnen von Lücken im 2,5D-QHE entspricht. Abbildung 4c zeigt das gleiche 16-Schicht-Graphit-Spektrum, aber jedes Landau-Niveau, Em, wird jetzt durch das Hofstadter-Schmetterlingsspektrum, ε, ergänzt

Dabei ist S ≈ 0,42 meV der Skalierungsfaktor für die Bandbreite des Hofstadter-Schmetterlings37, der aus den gemessenen Transportlücken geschätzt wurde. Das erhaltene \({E}_{{\rm{m}}}^{{\rm{moir \acute{{\rm{e}}} }}}\)-Spektrum zeigt eine gute Übereinstimmung mit unseren experimentellen Daten von beiden Größen und Positionen der Lücken (Abb. 4d) (Lückenschlüsse bei ϕ/ϕ0 = 1 sind mit Kreuzungen der entsprechenden \({E}_{{\rm{m}}}^{{\rm{ moir \acute{{\rm{e}}} }}}\) Staaten).

Die hier beobachteten fraktalen Massenzustände unterscheiden sich von denen graphenbasierter 2D-Elektroniksysteme, und unser gemischtes Moiré-System zeigt zahlreiche zusätzliche, nicht triviale Physik, die in 2D-Systemen nicht zugänglich ist. Erstens kann die Leitfähigkeit von Bulk-Graphit mithilfe der Grenzflächenausrichtung effizient abgestimmt werden – σxx wird bei einem B-Feld von Null um mehr als das Doppelte und bei hohem B in ausgerichteten gegenüber nicht ausgerichteten Geräten um bis zu eine Größenordnung erhöht (Extended Data Abb. 4c, D). Zweitens unterscheidet sich die B-Feld-Abhängigkeit der Amplitude der in ausgerichteten Graphitfilmen beobachteten Brown-Zak-Oszillationen von der von Graphen, was eine nichtmonotone Abhängigkeit der Amplitude der Oszillationen von 1/B zeigt und den Reichtum unseres 3D-Twistroniksystems hervorhebt ( Erweiterte Daten Abb. 4e). Drittens zeigt das Fehlen fraktaler Massenzustände oberhalb der Schwellenfüllfaktoren (ν = –9 und 12; Abb. 3a, b und erweiterte Daten Abb. 5), dass die Vermischung von Moiré-Oberflächen- und Massenzuständen durch Änderung der Abschirmung elektrostatisch gesteuert werden kann des Moiré-Potentials auf die Volumenbänder.

Zusammenfassend haben wir gezeigt, dass Oberflächenzustände in Graphit (und möglicherweise auch in anderen Halbmetallen und dotierten Halbleitern) durch ein Moiré-Übergitterpotential stark verändert werden können. Die Ausrichtung zwischen hBN und Graphit ergibt ein Kaleidoskop von LTs, die sich zu Brown-Zak-Oszillationen und Hofstadter-Oberflächenzuständen entwickeln. Bemerkenswerterweise beeinflussen Moiré-Oberflächenzustände in hohen Magnetfeldern auch das gesamte elektronische Spektrum dieser Graphitfilme, was zu fraktalen Hofstadter-Schmetterlingen führt, die in Analogie zum 2,5D-QHE in Graphit als 2,5D bezeichnet werden können. Unser Ansatz bietet somit die Möglichkeit, gemischtdimensionale Effekte zu untersuchen, die dadurch entstehen, dass Oberflächenübergitter ihren Einfluss bis tief in die Masse elektronischer 3D-Systeme ausdehnen.

Um hBN/Graphit/hBN-Heterostrukturen herzustellen, wurden Graphitflocken durch Trockenübertragung in hBN eingekapselt, wie an anderer Stelle beschrieben38,39. Kurz gesagt, Graphit- und hBN-Flocken wurden mechanisch auf oxidierte Siliziumsubstrate abgeblättert. Die Ziel-hBN-Flocke wurde von einem Polymerfilm aus Polydimethylsiloxan und Polymethylmethacrylat aufgenommen und dann zum Aufnehmen einer Graphitflocke bekannter Dicke verwendet. Der erhaltene Stapel wird dann auf eine weitere hBN-Flocke auf einem SiO2/Si-Wafer übertragen, wodurch die Heterostruktur vervollständigt wird. Um ausgerichtete hBN/Graphit-Strukturen herzustellen, wurden die geraden Kanten von hBN und Graphitflocken, die normalerweise entlang ihrer kristallographischen Achsen liegen, parallel ausgerichtet.

Top-Gate-Elektrode und Metallkontakte zu Graphit (3 nm Cr/80 nm Au) wurden mithilfe von Elektronenstrahl-Lithographie (E-Strahl) und reaktivem Ionenätzen strukturiert, gefolgt von einem Elektronenstrahl-Verdampfungsprozess. Diese Geräte wurden dann unter Verwendung eines thermisch aufgedampften Aluminiumfilms als Ätzmaske, der später mit 0,1 M NaOH-Lösung entfernt wurde, in eine Hall-Bar-Geometrie geformt. Alternativ haben wir für Corbino-Geräte eine Elektronenstrahl-Überbelichtung von Polymethylmethacrylat-Resist verwendet, um eine vernetzte Brücke zu bilden, die den inneren Kontakt, das obere Gate und den äußeren Kontakt trennt.

Graphitkondensatorgeräte, die zur Untersuchung von Oberflächenzuständen nicht ausgerichteter Heterostrukturen verwendet werden, wurden auf ähnliche Weise hergestellt, wobei die hBN-Flocke absichtlich falsch zum darunter liegenden Graphitfilm auf einem Quarzsubstrat ausgerichtet war. Um die parasitäre Kapazität zu minimieren, die bekanntermaßen ein Merkmal von SiO2/Si-Substraten ist, wurde ein Quarzsubstrat gewählt. Es wurden Graphitflocken mit einer Dicke von etwa 50 nm verwendet, um das elektronische 3D-Graphitspektrum zu gewährleisten. Außerdem wurden relativ dicke hBN-Flocken (>40 nm) gewählt, um die durch eine relativ raue Metallelektrode verursachte Inhomogenität des elektrostatischen Potentials zu beseitigen.

Die Longitudinal- und Hall-Spannungen von Hall-Bar-Geräten wurden mit Lock-in-Verstärkern (SR830 oder MFLI) bei Anlegen eines kleinen niederfrequenten Wechselstroms von 10 nA aufgezeichnet (außer wenn ein höherer Strom angegeben ist). Bei Corbino-Geräten wurde eine kleine Wechselstromvorspannung (40–100 μV) an den Innenkontakt angelegt und der Strom vom Außenkontakt mithilfe des SR830 im Stromeingangsmodus aufgezeichnet (Eingangswiderstand des Lock-In-Verstärkers von 1 kΩ und etwaige Eingänge). Netzfilter wurden vom gemessenen Widerstand abgezogen, um etwaige Spannungsabfälle an diesen Komponenten zu berücksichtigen. Die Leitfähigkeit von Corbino-Geräten wurde mit σxx = 1/(2π)ln(ro/ri)G berechnet, wobei G der gemessene Leitwert und ro der Außenradius und ri der Innenradius des Graphitkanals ist. Magnetfelder bis zu 18 T wurden durch supraleitende Magnete erzeugt, während Daten über 18 T in einem 20-MW-Widerstandsmagneten am LNCMI-Grenoble erhalten wurden.

Um die Ausrichtung oder Fehlausrichtung der oberen und unteren Graphit/hBN-Grenzflächen zu bestätigen und die Moiré-Wellenlänge λ zu extrahieren, haben wir die folgenden zwei Methoden verwendet: (1) Messung der Landau-Fächerdiagramme der Oberflächenzustände an jeder Grenzfläche durch Abtasten entweder der oberen oder der oberen Bottom-Gate-Spannungen und (2) Messung von Hochtemperatur-Brown-Zak-Oszillationen. Da die beiden Oberflächenzustände elektronisch entkoppelt sind, können sie aufgrund der elektrostatischen Abschirmung nur das Potenzial in der Nähe der entsprechenden Grenzfläche spüren. Für das doppelt ausgerichtete Gerät D3 zeigen beide Oberflächenzustände Brown-Zak-Oszillationen mit Leitfähigkeitsspitzen bei nahezu den gleichen B-Feldern, was auf die gleiche Moiré-Periode für die obere und untere Grenzfläche hinweist. Wir haben mehrere Schwingungen angepasst, die ganzzahligen Flussanteilen ϕ/ϕ0 von 1/2 bis 1/8 an σxx und Ableitungen \(\frac{{\rm{d}}{\sigma }_{xx}}{{\rm{ d}}B}\) und \(\frac{{{\rm{d}}}^{2}{\sigma }_{xx}}{{\rm{d}}{B}^{2} }\) (Erweiterte Daten Abb. 3c,d), was einen Wert von B0 für jede Schwingungsfolge ergibt, wobei B0 das Magnetfeld ist, bei dem ϕ0 = B0A0 mit magnetischem Flussquantum ϕ0 und Übergitter-Elementarzellenfläche A0 ist. Mit diesem Wert von B0 wird die Moiré-Wellenlänge λ berechnet als λ = \(\sqrt{2{A}_{0}/\sqrt{3}}\). Darüber hinaus kann B0 auch aus fraktalen QHE-Zuständen extrahiert werden, die bei niedrigen Temperaturen passen. Der mit diesen beiden Methoden berechnete Unterschied in λ zwischen den beiden Grenzflächen betrug weniger als oder gleich 0,1 nm. Angesichts der Ähnlichkeit des gemessenen λ aus Brown-Zak-Oszillationen und des Auftretens nur eines Satzes fraktaler Zustände in den Dual-Gate-Karten in Abb. 3 (wo unterschiedliche Moiré-Perioden voraussichtlich mehrere Sätze fraktaler Zustände erzeugen würden), haben wir Bestätigen Sie die Ausrichtung beider Grenzflächen mit einer Genauigkeit von ±0,1 nm.

Die Differenzkapazität C wurde als Funktion der Vorspannung Vb zwischen dem Metall-Gate und dem Graphit mithilfe einer kryogenen Brücke auf dem Chip40 gemessen, die bei 1-mV-Anregung eine Empfindlichkeit von etwa 10 aF erreicht. An die Probe und einen Referenzkondensator wurden Anregungen mit einer Frequenz von 102,53 kHz und entgegengesetzten Phasen angelegt. Die Ausgangssignale dieser beiden Kondensatoren wurden am Gate eines Transistors mit hoher Elektronenmobilität gemischt, der als Verstärker diente. Die Erregerspannung des Referenzkondensators wurde so moduliert, dass das Ausgangssignal des Transistors mit hoher Elektronenmobilität Null wird und die Kapazität der Probe aus dem Verhältnis der Erregerspannungen am Gleichgewichtspunkt ermittelt wird. Eine typische an die Proben angelegte Anregungsspannung lag im Bereich von 1 bis 10 mV, abhängig von der Dicke der dielektrischen hBN-Schicht.

Um die Oberflächenzustände zu berechnen, haben wir ein effektives Massenmodell eines Graphitfilms endlicher Dicke unter Verwendung der Slonczewski-Weiss-McClure (SWMC)-Parametrisierung26,31,32 in Kombination mit dem selbstkonsistenten Potentialprofil von Graphit, der zwischen zwei Toren liegt, angepasst Trägerdichten nt und nb. In der Hartree-Näherung stehen die Potentiale auf den Schichten, Uj > 1, in Beziehung zu den elektronischen Dichten nl as der Schichten

Dabei ist ε = 2,6 für die vertikale Polarisierbarkeit von Graphen verantwortlich41, c = 3,35 Å ist der Zwischenschichtabstand und 2N ist die Anzahl der Graphenschichten. Wir legen vorübergehend den Wert von U1 fest, der die Rolle eines chemischen Oberflächenpotentials spielt, und berechnen dann selbstkonsistent Hartree-Potentiale und -Dichten für alle Schichten. Die elektronische Dichte in der Schicht \(l\) aus Graphit, berechnet in der Hartree-Näherung, beträgt

Dabei ist f eine Fermi-Dirac-Verteilung und n zählt die Eigenfunktionen für einen gegebenen Impuls k in der Ebene auf. Die Konstante n0 wird so gewählt, dass sie mit \({\sum }_{l=1}^{2N}{n}_{l}=0\) übereinstimmt, um elektrische Neutralität zu gewährleisten. Nachdem wir die Dichten auf allen Schichten ermittelt haben, setzen wir U1 mit nt in Beziehung, indem wir \({n}_{{\rm{t}}}=-{n}_{{\rm{b}}}-\,{\ Summe }_{n=1}^{2N}{n}_{l}\).

Um die thermodynamische Zustandsdichte (DOS) an der Graphit-hBN-Grenzfläche zu untersuchen, verwenden wir Kapazitätsspektroskopie, ein Werkzeug, das auf 2D-Systeme 40, 42 angewendet wurde. Ihre Anwendung zur Untersuchung des Oberflächenzustands von Metallen oder Halbmetallen ist jedoch selten. Die gemessene Kapazität (C) kann als geometrische Parallelplattenkapazität CG = εε0A/d und Quantenkapazität CQ in Reihe betrachtet werden, 1/C = 1/CG + 1/CQ, wobei A die Gerätefläche und ε0 das Vakuum ist Permittivität und d und ε sind die Dicke und relative Permittivität der dielektrischen hBN-Schicht43. Die Quantenkapazität spiegelt DOS = dn/dU1 auf der Oberfläche von Graphit wider: CQ = Ae2dn/dU1, wobei n die Ladungsträgerdichte und e die Elektronenladung ist. In unseren Messungen folgt C einer V-förmigen Abhängigkeit von n, wobei \(n({V}_{{\rm{b}}})=\frac{1}{Ae}{\int }_{0} ^{{V}_{{\rm{b}}}}C\left(V\right){\rm{d}}V\), mit einer bemerkenswerten Feinstruktur (Extended Data Abb. 1a).

Die Kapazität (pro Flächeneinheit) kann aus den Gleichungen (3) und (4) selbstkonsistent berechnet werden als

Durch den Vergleich der berechneten Kapazität mit experimentellen Daten erhielten wir einen Satz SWMC-Parameter (γ0 = 3,16 eV, γ1 = 0,39 eV, γ2 = −17 meV, γ3 = −0,315 eV, γ4 = 44 meV, γ5 = 38 meV und ΔAB = 50 meV). Die Ergebnisse dieses Verfahrens sind in Abb. 1b der erweiterten Daten dargestellt und zeigen eine hervorragende Übereinstimmung zwischen Theorie und Experiment. Bei geringer Dotierung (|U1| < |γ2|, d. h. |n| < 6 × 1011 cm−2) gibt es keine Oberflächenzustände, und die in Extended Data Abb. 1b dargestellte Quantenkapazität wird durch Elektronen- und Lochscreening bestimmt . Da Löcher eine etwas größere DOS (flachere Dispersion) als Elektronen haben, sehen wir bei der Lochdotierung einen größeren CQ. Wenn die Dotierung U1 ≈ ±γ2 erreicht, treten Oberflächenzustände vom Typ 1 und Typ 2 auf und tragen zur Quantenkapazität bei. Der Radius der Oberflächen-Fermi-Linie für Zustände vom Typ 1 wächst mit |n|, was zu einer Zunahme der Dichte der Oberflächenzustände und einem Wachstum von CQ führt. Beispiele für die Graphitfilmdispersionsspektren mit selbstkonsistent bestimmten Schichtpotentialen sind in den erweiterten Daten Abb. 1c–g für n im Bereich von –6 × 1012 cm–2 bis 6 × 1012 cm–2 dargestellt, wobei die rote Farbcodierung a darstellt hohe Wahrscheinlichkeit für Wellenfunktionen an der ersten Graphen-Doppelschicht und die grüne Farbkodierung stellt eine hohe Wahrscheinlichkeit für Wellenfunktionen an der zweiten Graphen-Doppelschicht dar.

Um ein qualitatives Verständnis der Oberflächenzustände in Graphit zu ermöglichen, lösen wir das Spektrum von Graphit32 unter Berücksichtigung der Randbedingungen (Ψ = 0 für Oberflächenkohlenstoffatome) analytisch und zeichnen die Eigenzustände für homogenen Massengraphit auf (Extended Data Abb. 1h,i). , die aus einem Ausbreitungsmodus (schwarze Kurven, reale kz) und einem evaneszenten Modus (orange Kurven, komplexe kz) bestehen. Bei einer Dotierung von Null gibt es keine komplexen kz-Lösungen, da nur reale kz-Lösungen normalisiert werden können, die die Randbedingungen von Null erfüllen. Elektrostatische Dotierung der Graphitoberfläche erzeugt ein inhomogenes Z-Richtungspotential in der Nähe der Oberfläche, das den kz-Impuls nicht bewahrt, was echte kz-Lösungen in der Nähe der Oberfläche ermöglicht, die sich dann in evaneszente Moden verwandeln, die in die Masse zerfallen. Dies liefert ein heuristisches Bild des Ursprungs nichttrivialer Oberflächenzustandslösungen (Extended Data Abb. 1h,i).

Es gibt drei Arten von Ausbreitungsmoden: Majoritätselektronen- und Lochbänder mit einer Bandbreite von 2γ2 und ein Minoritätsträgerband nahe ckz = π/2. Diese sich ausbreitenden Bänder kreuzen das Fermi-Volumenniveau bei einem kleinen In-Plane-Impuls kx,ky (Erweiterte Daten Abb. 1h, 1D-Metallregime in z-Richtung), breiten sich jedoch bei großen kx,ky vom Fermi-Niveau weg (Erweiterte Daten Abb . 1i, 1D-Halbleiterregime in z-Richtung). Wenn durch Dotierung ein Potential in der Nähe der Oberfläche eingeführt wird, beginnen die sich ausbreitenden Moden im 1D-Halbleiterbereich, das Fermi-Niveau zu kreuzen. Wenn das Potenzial von der Oberfläche abnimmt, entwickeln sich diese Moden in der Lücke zu evaneszenten Moden (Extended Data Abb. 1i, grüne Pfeile für Elektronendotierung und blaue Pfeile für Lochdotierung). Die Dispersion dieser evaneszenten Moden, die wir als Typ 1 bezeichnen, kreuzt das Fermi-Niveau und bildet eine Oberflächen-Fermi-Linie mit einem Radius, der größer als die Fermi-Oberfläche der sich ausbreitenden Ladungsträger ist (Extended Data Abb. 1c – g, gelbe Konturen). Diese Zustände ähneln Oberflächenzuständen in dotierten Halbleitern, mit dem Unterschied, dass sie nur für Impulse in der Ebene existieren, die größer sind als die Projektion der Fermi-Volumenoberfläche von Graphit (für Nulldotierung werden in Abb. 1g der erweiterten Daten keine Oberflächenzustände beobachtet). Im 1D-Metallregime erscheint für |E| eine andere Art von evaneszentem Modus, der als Typ 2 bezeichnet wird > |γ2| und überschreitet niemals das Fermi-Niveau (Extended Data Abb. 1h).

Das Spektrum für mit hBN ausgerichteten Graphit wurde berechnet, indem das periodische Moiré-Potenzial als eine Störung behandelt wurde, die nur auf die obere Graphenschicht angewendet wurde. Wir folgten dem Standardverfahren19 und verwendeten den spiegelsymmetrischen Übergitterkopplungs-Hamiltonoperator \(\delta H={\sum }_{m=0}^{5}{{\rm{e}}}^{{{\rm{ i}}{\bf{g}}}_{m}\cdot {\bf{r}}}\,\left[{U}_{0}+{(-1)}^{m}({ \rm{i}}\,{U}_{3}{\sigma }_{3}+{U}_{1}\frac{{{\bf{g}}}_{m}\times \ hat{z}}{|g|}\sigma ){\tau }_{3}\right]\), angewendet auf die beiden Oberschichtkomponenten der Wellenfunktion des Graphitfilms, wobei Pauli-Matrizen σ auf Untergitter der Oberschicht wirken und τ operiert auf Tälern, \({{\bf{g}}}_{m}={{\mathcal{R}}}_{\pi (m-1)/3}\{0,\,4 \pi \delta /(3a)\}\) sind sechs reziproke Gittervektoren eines Übergitters (wobei \({\mathcal{R}}\) eine Rotationsmatrix ist), \(\delta =0,018\) ist eine Gitterfehlanpassung , a = 1,42 Å ist der Kohlenstoff-Kohlenstoff-Abstand, und wir verwenden die Parameter U0 = 8,5 meV, U1 = −17 meV und U3 = −14,7 meV (Lit. 44, 45). Die Ergebnisse hängen nicht wesentlich von den Werten der Übergitterkopplungen ab, und es reichte aus, den Impulsraum auf den ersten Stern der reziproken Gittervektoren des Übergitters zu beschränken, um Konvergenz zu erreichen.

Bei niedrigen Feldern (B <1 T) wird der Beginn von 2,5D-QHE durch die kaleidoskopische Bandstruktur der Oberflächenzustände stark verändert (Abb. 1e). Wir vergleichen den Niederfeldtransport für ausgerichtete (D1) und nicht ausgerichtete (D4) Geräte mit ähnlicher Graphitdicke (ca. 8 nm) (Erweiterte Daten Abb. 2a – d). In einem nicht ausgerichteten Graphitgerät beobachten wir, dass sich für endliche Dichten |nb| ein Landau-Fächer entwickelt > 1012 cm−2, und alle QHE-Zustände können auf nb ≈ 0 zurückgeführt werden, wenn B sich 0 nähert. Im Gegensatz dazu werden bei ausgerichtetem Graphit ähnliche QHE-Merkmale auch von Oszillationen überlagert, die von LTs bei |n| ausgehen ≈ 2,0 und 3,7 × 1012 cm−2, was dazu führt, dass die diamantähnlichen Merkmale in σxx bei Flussanteilen ϕ/ϕ0 = p/q auftreten. Der Vergleich der Niederfeldleitfähigkeit als Funktion der Abstimmung ausgerichteter und nicht ausgerichteter Grenzflächen im selben Gerät zeigt ebenfalls ausgeprägte Unterschiede, wie in den erweiterten Daten Abb. 2e, f gezeigt, wo die sichtbarsten Merkmale nur bei |nb| auftreten > 2 × 1012 cm−2, unabhängig von der NT-Dotierung.

Um Brown-Zak-Oszillationen über einen großen Bereich von Magnetfeldern hervorzuheben, haben wir auch Δσxx berechnet, indem wir einen glatten Hintergrund von den σxx-Daten subtrahiert haben. Im Vergleich zu Graphen-hBN-Systemen, in denen die Hintergrundleitfähigkeit mit Polynomen angepasst werden kann, stellen wir fest, dass Polynome noch höherer Ordnung (> 10) unzureichend sind, da viele Oszillationsartefakte vorhanden sind. Stattdessen verwenden wir ein Zwei-Träger-Drude-Modell von σxx(B) und σxy(B) und passen beide gleichzeitig an, um Trägerdichten und -mobilitäten zu erhalten: nh = 2,2 × 1012 cm−2, µh = 24.000 cm2 V−1 s−1, ne = 2,8 × 1012 cm−2 und µe = −19.000 cm2 V−1 s−1 für eine Gate-Vorspannung von Null bei T = 60 K. Dieses Zwei-Träger-Modell passt zu \({\sigma }_{xx}^{{ \rm{fit}}}(B)\), wird dann verwendet, um \({\Delta \sigma }_{xx}\left({n}_{{\rm{b}}},B\right zu berechnen )={\sigma }_{xx}\left({n}_{{\rm{b}}},B\right)-{\sigma }_{xx}^{{\rm{fit}}} \left(B\right)\). Oszillationen in Δσxx, die bei \({B}_{1/q}\) auftreten und für q ≤ 11 sichtbar sind (Abb. 2b und erweiterte Daten Abb. 3a), wurden mit rohen σxx-Daten verglichen, um zu bestätigen, dass sie nicht durch eingeführt wurden Subtraktionsprozess.

Um die Transportlücken in unseren ausgerichteten Geräten bei hohem B und niedrigem T zu modellieren, behandeln wir das Moiré-Übergitterpotential als schwache Störung; Jedes 2,5D-QHE-Landau-Niveau (Abb. 4b) ist bei einem gegebenen ϕ/ϕ0 = p/q in q Teilbänder aufgeteilt. Die Pegel in Abb. 4b wurden aus der eng verbindlichen Beschreibung der Landau-Bänder in Graphit aus Lit. berechnet. 26 unter Verwendung des gleichen Satzes von SWMC-Parametern wie oben angegeben, mit einer Anpassung der Aufteilung zwischen den Landau-Bändern 0 und 1, die den Auswirkungen der Eigenenergie in Feldern mit hohem B-Wert zugeschrieben wird46,47. Der Hofstadter-Schmetterling für ein Wabengitter (Abb. 4a) wurde aus der Finite-Differenzen-Gleichung in Lit. berechnet. 36, in dem die Energieskala normalisiert wurde und in willkürlichen Einheiten angegeben ist, ε = ±1. Für die Berechnung wurde ein Grenzwert von q ≤ 100 verwendet, um ein Gleichgewicht zwischen Plotdichte und Geschwindigkeit zu gewährleisten. Dies führt jedoch dazu, dass es scheinbar keine Zustände in der Nähe von ϕ/ϕ0 = 1, 1/2 und 1/3 gibt (Abb. 4a, c), und es sollte beachtet werden, dass dies ein Merkmal der Berechnung ist und keine Lücken in der Spektren.

Die Analyse der thermischen Aktivierung von Lücken für Gerät D3 bei B = 13,5 T (Abb. 3e) zeigt, dass die größten fraktalen Lücken ΔEfractal ≈ 0,1 meV sind. Wir weisen ΔEfractal der größten Lücke im Hofstadter-Schmetterling beim Flusswert ϕ/ϕ0 = 0,57 zu (entsprechend B = 13,5 T; Abb. 4a, gestrichelte Linie), der sich über 0,32 < ε < 0,56 erstreckt. Daraus ergibt sich ein Skalierungsfaktor S = 0,42 meV. Das vollständige Spektrum wird dann mit Gleichung (2) berechnet und in Abb. 4c dargestellt, in der wir die Periodizität des Hofstadter-Schmetterlings verwenden (so dass ε(ϕ/ϕ0 + ρ) = ε(ϕ/ϕ0) für jede ganze Zahl ρ). um Zustände bei ϕ/ϕ0 > 1 darzustellen.

Zum Vergleich wurde das fraktale Energiespektrum auch für Gerät D2 berechnet, das eine andere Ausrichtung auf hBN und eine andere Schichtparität aufweist als Gerät D3 (Gerät D2 ist 21 Schichten dick und nur auf ein einkapselndes hBN ausgerichtet). Die Parität ungerader Schichten erhöht die ±KH-Tal-Entartung in 2,5D-QHE in Graphit26 und daher wird die Lückengröße erheblich verringert (Erweiterte Daten Abb. 6a–c) und die maximale Lückengröße beträgt etwa 0,9 meV (im Vergleich zu 1,8 meV in). Gerät D3; Abb. 3e). In Extended Data Abb. 6d konzentrieren wir uns auf die Entwicklung der Lückengröße beim Füllen von ν = 0 zwischen zwei Niveauübergängen bei B = 10 T und B = 16 T, mit einer maximal beobachteten Lücke von etwa 0,48 meV. Erweiterte Daten Abb. 6f zeigt die Landau-Niveaus ohne Moiré-Störung für den 21-schichtigen Graphit. Sowohl das Ausmaß der ν = 0-Lücke (8,5 T < B < 17 T) als auch ihre maximale Größe (1,3 meV) im Modell sind deutlich größer als die im Experiment beobachteten. Bei Anwendung des Hofstadter-Schmetterlings auf jedes Landau-Niveau (unter Verwendung des gleichen S = 0,42 meV wie in Abb. 3e) hat sich jedes Niveau effektiv verbreitert und somit wird die ν = 0-Lücke im Modell auf etwa 0,6 meV reduziert (Extended Data Abb. 6g), in engerer Übereinstimmung mit unseren Experimenten. Allerdings führt die Verbreiterung der Energieniveaus durch den Hofstadter-Schmetterling zu vielen überlappenden Zuständen und damit zu Lückenschlüssen, die in unserem Experiment nicht beobachtet wurden. Dies liegt wahrscheinlich an der unzureichenden Behandlung von Moiré-Störungen bei Zuständen, die auf geraden und ungeraden Schichten gehostet werden. Da die Moiré-Rekonstruktion auf eine sehr kurze Eindringtiefe beschränkt ist, wird die Störung in der äußersten Schicht (ungerade) viel größer sein als in den nachfolgenden Schichten. Wir zeichnen ein überarbeitetes Modell mit S = 0,42 meV für ungerade Schichten und S = 0,12 meV für gerade Schichten (Extended Data Abb. 6h), was zu weniger Lückenschlüssen führt, während die gleiche Lücke von ν = 0 verbleibt, was insgesamt besser mit übereinstimmt unser Experiment (Extended Data Abb. 6e).

Im B-Feld manifestieren sich Oberflächenzustände in den Kapazitätsspektren als ausgeprägte Magnetokapazitanzschwingungen (Extended Data Abb. 7a). Für große Landau-Bänder, die das Fermi-Niveau kreuzen, würden die zugehörigen Oberflächenzustände nebeneinander existieren und sich mit ihnen vermischen. Bei elektrostatischer Dotierung können jedoch große Landau-Bänder abseits des Fermi-Niveaus an der Oberfläche besetzt werden, was zu Oberflächen-Landau-Niveaus führt. Beim Füllen dieser Oberflächen-Landau-Ebenen erscheinen Bereiche mit hoher Kompressibilität als Spitzen in den Kapazitätsspektren. Beachten Sie, dass die Breite dieser Bereiche mit hoher Kompressibilität nicht der ganzzahligen Entartung (>4) entspricht, da ein Teil der durch die Gate-Spannung induzierten Ladung in die Masse versenkt wird, um das selbstkonsistente Abschirmpotential in der Nähe der Oberfläche zu unterstützen (Erweiterte Daten). Abb. 8b).

Nachdem wir die geometrische Kapazität aus der Anpassung der Nullfelddaten bestimmt haben, können wir C(n) in DOS(U1) umwandeln, indem wir U1 = eVb − e2n/CG verwenden (Lit. 40). Wie in Extended Data Abb. 7b gezeigt, entsprechen die Peaks im DOS den Landau-Niveaus auf metallischen Oberflächen, die durch relativ niedrige DOS-Bereiche (Zyklotronlücken der Oberflächenzustände) getrennt sind. Im Gegensatz zu echten 2D-Systemen ist die DOS in diesen Zyklotronlücken ungleich Null, da Ladungen in die Graphitmasse injiziert werden können. Bei 12 T sind auf den meisten Gipfeln drei Minima weiter entwickelt, was darauf hindeutet, dass die vierfache Entartung (Spin und Tal) der Landau-Oberflächenniveaus aufgehoben ist.

Experimentelle Ergebnisse werden besser visualisiert und sind aussagekräftiger, wenn sie als C(n, B)-Karte dargestellt werden (Extended Data Abb. 7c). Die Zweige der Oberflächenzustände entstehen aus den Neutralitätspunkten bei B = 7,5 T, 3 T, 2 T usw. Diese B-Felder entsprechen den kritischen Feldern, oberhalb derer die Massen-Landau-Bänder das Fermi-Niveau nicht mehr überschreiten und nur noch als Oberflächen-Landau-Niveaus erscheinen. Beispielsweise liegt nach unserem SWMC-Modell bei 7,5 T das Bulk-Landau-Band 2+ knapp über dem Fermi-Niveau (Extended Data Abb. 7d). Daher wird ein Zweig von Oberflächenzuständen, die um dieses Feld herum entstehen, als S2+ bezeichnet. Das Gleiche geschieht mit dem Elektronenmassen-Landau-Band 3+ bei 3 T und dem Löcher-Massen-Landau-Band 2− bei 2 T (Extended Data Abb. 7c).

Wir beobachteten Oszillationen bis hinunter zu B ≈ 0,1 T (Extended Data Abb. 8a), was eine Untergrenze von etwa 100.000 cm2 V−1 s−1 für die Mobilität von Oberflächenladungsträgern festlegt. Die hohe elektronische Qualität der Oberflächenzustände ermöglicht auch gebrochene Merkmale bei der Landau-Quantisierung von Ladungsträgern. Zur Untersuchung fraktionierter QHE-Merkmale wurde ein Graphitkondensatorgerät mit einem dickeren hBN-Dielektrikum hergestellt, um die Inhomogenität des elektrostatischen Potentials der Metallelektrode zu verringern. Bei einem hohen Magnetfeld, B = 20 T, beobachten wir die Bildung von zwei Minima auf einfach entarteten Oberflächenzuständen von S2+ (Extended Data Abb. 9a,b). Das Δν zwischen der Bruchlücke beträgt etwa 0,27, was niedriger ist als das erwartete Δν = 1/3 für Bruch-QHE. Um diese fraktionierten QHE-Zustände weiter zu untersuchen, verwendeten wir dünnes (6 nm) Graphit (Gerät D9) und untersuchten den Transport unter einem angelegten Verschiebungsfeld, D = (nt − nb)e/2ε0. Bei D = 0,24 V nm−1 können B-n-Regionen gefunden werden, in denen das Energieniveau der Oberflächenzustände in der Volumenlücke liegt (Extended Data Abb. 9c,d). In diesen Regionen sind die Oberflächenzustände vollständig von der Masse isoliert, und verschwindendes σxx und quantisiertes σxy weisen auf die Entwicklung einer fraktionierten QHE mit einer Entartung von 1/3 hin. Der Unterschied zwischen den Kapazitäts- und Transportmessungen kann durch die Berücksichtigung der negativen Kompressibilität der Bruchzustände in Einklang gebracht werden: Das chemische Potenzial der Oberflächenzustände verringert sich mit der Injektion von n und erhält zusätzliche Ladungen aus der Masse48,49,50.

Die klassische Dynamik des Elektrons wird durch \(\dot{{\bf{p}}}=eB\hat{{\bf{z}}}{\boldsymbol{\times }}\dot{{\bf{ r}}}\) und \(\dot{{\bf{r}}}\equiv {\bf{v}}={{\nabla }}_{{\bf{p}}}\varepsilon ({ \bf{p}})\), was impliziert, dass die Realraum-Trajektorien aus Konturen konstanter Energie im Impulsraum durch eine 90°-Rotation und Neuskalierung um 1/eB erhalten werden können. In der Nähe von Van-Hove-Singularitäten, die durch die Sattelpunkte in der Elektronendispersion verursacht werden, kommt es zu einem Vorzeichenwechsel der Bandmasse, der als LT bezeichnet wird. Am LT verwandeln sich geschlossene Zyklotronbahnen von Elektronen in offene Flugbahnen und bilden ein Netzwerk, das aufgrund der C3-Symmetrie des Graphitfilms wie ein Kagome-Muster aussieht. Dies führt zu delokalisierten Elektronenbahnen, die auch bei starken Magnetfeldern zu einer hohen Leitfähigkeit führen, obwohl die elektronenballistische Bewegung entlang eines solchen Netzwerks ein stochastisches Element aufweist: Beim Erreichen der Sattelpunkte in Dispersion können die Elektronenpfade zwischen elektronen- und lochartig wechseln Segmente (Extended Data Abb. 4a,b). Dieser Prozess, der als magnetischer Zusammenbruch der Zyklotronbewegung bekannt ist, kann durch die Übertragungsamplituden \(\mathop{S}\limits^{\leftharpoonup }\) und \(\mathop{S}\ erfasst werden51,52,53,54 Grenzen^{\rightharpoonup }\),

Diese Größen von \(| \mathop{S}\limits^{\rightharpoonup }| \) und \(| \mathop{S}\limits^{\leftharpoonup }| \) sind im magnetischen Durchbruch55-Intervall miteinander vergleichbar von Energien, proportional zu \(eB{\mathfrak{r}}/(2\pi \hbar )\), die durch die Stärke des B-Feldes und die Gaußsche Krümmung des Dispersionssattelpunkts bestimmt wird, \({\mathfrak{ r}}=\hbar \sqrt{| \det \frac{{\partial }^{2}\varepsilon ({\rm{p}})}{\partial {p}_{i}\partial {p} _{j}}| }\) und legt das Energiefenster um ELT fest, wobei das LT-Trajektoriennetzwerk für den Elektronentransport relevant ist.

Für jedes Punktpaar im Netzwerk gibt es mehrere unterschiedliche Pfade gleicher Länge, die sie verbinden. Diese Pfade bestehen aus einem äquivalenten Satz von Segmenten, die in einer anderen Reihenfolge durchlaufen werden (z. B. grüne und braune Pfade in Extended Data Abb. 4b), was – aufgrund der Periodizität des Kagome-Netzwerks – die Unabhängigkeit der Interferenzphase zwischen Teilwellen gewährleistet Diesen Pfaden folgend, auf der genauen Energie der Elektronen (ähnlich der Physik der schwachen Lokalisierung). Infolgedessen führt die Verbreiterung des Fermi-Schritts nicht zu einer Selbstmittelung der konstruktiven und destruktiven Interferenzbeiträge, die von Elektronen bei verschiedenen Energien erzeugt werden (wie es bei den interferenzinduzierten mesoskopischen Fluktuationen der Fall ist). Die Länge jedes Segments der Flugbahn beträgt 1/B. Bei niedrigem B behalten also nur die kürzestmöglichen Flugbahnen die ballistische Ausbreitung bei (Beispiele für solche Flugbahnpaare finden Sie in Abb. 4b der erweiterten Daten). Die Fläche, \(A=\frac{{A}_{{\rm{BZ}}}}{{(eB)}^{2}}=\frac{{(2{\rm{\pi }} )}^{2}}{{{A}_{0}(eB)}^{2}}\), zwischen den Paaren solcher Trajektorien wird – durch Neuskalierung mit dem B-Feld – mit der tatsächlichen Brillouin-Zonenfläche in Beziehung gesetzt, \({A}_{{\rm{BZ}}}={(2{\rm{\pi }})}^{2}/{A}_{0}\), des Übergitters, wobei \ ({A}_{0}\) ist die Einheits-Superzellenfläche. Multipliziert mit dem Magnetfeld bestimmt dies den umschlossenen magnetischen Fluss \(\phi ={A}_{0}B\) und die Aharonov-Bohm-Phase, \(\varphi =\hbar eAB=\hbar \frac{{( 2{\rm{\pi }})}^{2}}{{A}_{0}eB}=2{\rm{\pi }}\frac{{\phi }_{0}}{\ phi }\). Die Interferenz zwischen Teilwellen, die sich entlang der Kagome-Flugbahnen ballistisch ausbreiten, und stochastischem Schalten an den Standorten des Kagome-Netzwerks erzeugen Leitfähigkeitsschwankungen.

die 1/B periodisch sind. Bei niedrigen Magnetfeldern wäre die Länge der Pfade, \({\mathcal{L}}(B)\propto{B}^{-1}\), länger als die kürzeste der mittleren freien Pfad- und Kohärenzlängen , \({\mathcal{l}}\), der durch den Exponentialfaktor in Gleichung (6) erfasst wird. Hier ist ρ die thermodynamische Zustandsdichte und die Breite \(\delta n\) des Dotierungsintervalls um LT, in dem die Oszillationen voraussichtlich sichtbar sind, wird sowohl durch T als auch durch B bestimmt. Beachten Sie, dass die beschriebenen Oszillationen zusammenhängen auf die Fähigkeit des Elektrons, sich durch das Übergitter auszubreiten, und nicht auf seine Zustandsdichte. Daher erscheinen sie bei den Leitfähigkeitsmessungen, würden bei Quantenkapazitätsmessungen jedoch fehlen. Wir stellen außerdem fest, dass bei einer Graphitoberfläche, die mit hBN ausgerichtet ist, LTs in Oberflächen- und gemischten Bulk-Oberflächenbändern auftauchen, nachdem die Oberflächendotierung 2 × 1012 cm−2 erreicht. Mit zunehmender Dotierung kommt es zu einer Kaskade von LTs (Extended Data Abb. 4a,b). Dadurch wird das Dichteintervall, in dem die oben beschriebenen 1/B-periodischen Schwingungen sichtbar sind, verbreitert.

Es wird normalerweise angenommen, dass die mittlere freie Weglänge \({\mathcal{l}}\), die im Nenner des Exponenten unseres Ausdrucks für die Amplitude der Schwingungen in Gleichung (6) erscheint, nur von der Temperatur abhängt, und Gleichung ( 6) erzeugt einen exponentiellen Abfall \({\rm{\exp }}\left(-\frac{2{\mathcal{L}}}{{\mathcal{l}}}\right)\) von Schwingungen bei niedrigen Magnetfeldern. Im Fall von Graphit gibt es jedoch zahlreiche Fermi-Konturen von Volumenbändern näher am K-Punkt, und das zunehmende Magnetfeld könnte zu einer Streuung des magnetischen Durchbruchs von der Oberfläche zu den Volumenbändern führen. Diese zusätzliche Streuung verringert die Lebensdauer von Elektronen auf Fermi-Konturen im Oberflächenzustand und verringert effektiv die mittlere freie Weglänge \({\mathcal{l}}\) mit zunehmendem B. Dieser Mechanismus kann zu einer nichtmonotonen Abhängigkeit der Amplitude führen von Schwingungen auf 1/B (Extended Data Abb. 4e), was die Komplexität unseres 3D-Twistronics-Systems widerspiegelt.

Um den Einfluss des Oberflächen-Übergitterpotentials auf hBN-verkapselten Graphit zu charakterisieren, führten wir Raman-Spektroskopiemessungen durch. Eine Graphitflocke mit einem erweiterten Monoschicht-Graphen-Bereich (MLG) wurde ausgewählt, um die Ausrichtung des gesamten Graphitfilms zu messen (erweiterte Daten, Abb. 10a, b). Raman-Spektren von MLG/hBN-Übergittern wurden gut untersucht56, und die Ausrichtung kann anhand der Breite des 2D-Peaks von MLG verfolgt werden. Der 2D-Peak von MLG verbreitert sich mit besserer Ausrichtung aufgrund der erhöhten Spannungsinhomogenität, die durch das periodische Moiré-Potential des hBN-Substrats verursacht wird. Eine ähnliche Verbreiterung des 2D-Peaks wurde auch im Doppelschicht-Graphen-hBN-Übergittersystem57 beobachtet, was darauf hinweist, dass sich das Übergitterpotential des hBN-Substrats durch Graphen-Doppelschichten ausbreiten kann und daher durch Raman-Spektroskopie nachweisbar ist. Allerdings bleibt unklar, wie weit dieses Übergitterpotential in die Masse des Graphits eindringen kann.

Um dies zu klären, stellten wir gleichzeitig zwei hBN/Graphit/hBN-Heterostrukturen her, indem wir Graphit auf zwei benachbarte, aber absichtlich fehlorientierte hBN-Flocken übertrugen. Die Graphitflocke wird so gesteuert, dass sie mit einem der hBNs ausgerichtet ist und infolgedessen mit dem anderen falsch ausgerichtet ist (Erweiterte Daten, Abb. 10c). Die Flockenausrichtung wird durch die volle Halbwertsbreite (FWHM) des MLG-2D-Peaks charakterisiert (Extended Data Abb. 10e). Jedes Spektrum wurde über zehn an verschiedenen Positionen aufgenommene Spektren gemittelt und durch die Intensität des E2g-hBN-Peaks bei 1.363 cm−1 normalisiert. Die FWHM beträgt 21 cm−1 bzw. 35 cm−1 für nicht ausgerichtete und ausgerichtete Regionen des MLG, was gut mit den Ergebnissen in Lit. übereinstimmt. 56. Eine Verbreiterung des 2D-Peaks ist zu erwarten, wenn sich das Übergitterpotential an der Grenzfläche durch den gesamten Graphitkristall ausbreiten kann. Wir haben auf der Raman-Karte der 2D-FWHM keinen nennenswerten Unterschied zwischen ausgerichteten und nicht ausgerichteten Graphitregionen festgestellt (Erweiterte Daten, Abb. 10d, e). Dies impliziert, dass das Oberflächenübergitterpotential des hBN-Substrats nicht durch Graphit dringt, zumindest nicht für Filme mit einer Dicke von mindestens 2,6 nm.

Alle Daten sind auf begründete Anfrage bei den entsprechenden Autoren erhältlich.

Die in dieser Arbeit generierten Codes zur Berechnung von Oberflächenzuständen von Graphit-Mehrfachschichten mit und ohne Kopplung an ausgerichtetes hBN sind unter https://github.com/slizovskiy/GraphitehBN verfügbar.

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Diese Forschung wurde vom Europäischen Forschungsrat (ERC) im Rahmen des Forschungs- und Innovationsprogramms Horizon 2020 der Europäischen Union (Fördervereinbarung Nr. 865590), dem Royal Society International Exchanges 2019 Cost Share Program (IEC\R2\192001) und dem gefördert Research Council UK (BB/X003736/1), EC-FET Core 3 European Graphene Flagship Project, Quantum Flagship Project 2D-SIPC, EPSRC-Zuschüsse EP/S030719/1 und EP/V007033/1 sowie der Lloyd Register Foundation Nanotechnology Grant. JY, SX und YY danken der National Natural Science Foundation of China für ihre Unterstützung (12150002 an JY, 12274354 an SX, 12104505 an YY). QY dankt für die Finanzierung durch das Leverhulme Early Career Fellowship (ECF-2019-612), das Royal Society University Research Fellowship (URF\R1\221096) und das Research Council UK (EP/X017575/1). KSN dankt dem Bildungsministerium von Singapur für die Unterstützung im Rahmen seines Research Centre of Excellence Award an das Institute for Functional Intelligent Materials (I-FIM, Projekt-Nr. EDUNC-33-18-279-V12) und an das Royal Society (Großbritannien, Fördernr. RSRP\R\190000). CM dankt Graphene NOWNANO CDT EP/L01548X/1 für die Finanzierung.

Diese Autoren haben gleichermaßen beigetragen: Ciaran Mullan, Sergey Slizovskiy, Jun Yin

Institut für Physik und Astronomie, Universität Manchester, Manchester, Großbritannien

Ciaran Mullan, Sergey Slizovskiy, Jun Yin, Ziwei Wang, Qian Yang, Yaping Yang, Kostya S. Novoselov, AK Geim, Vladimir I. Fal'ko und Artem Mishchenko

National Graphene Institute, Universität Manchester, Manchester, Großbritannien

Sergey Slizovskiy, Qian Yang, Shuigang Xu, Yaping Yang, Sheng Hu, Kostya S. Novoselov, AK Geim, Vladimir I. Fal'ko und Artem Mishchenko

Staatliches Schlüssellabor für Mechanik und Steuerung von Luft- und Raumfahrtstrukturen, Schlüssellabor für intelligente Nanomaterialien und -geräte des Bildungsministeriums, Institut für Grenzwissenschaften, Universität für Luft- und Raumfahrt Nanjing, Nanjing, China

Jun Yin

Schlüssellabor für Quantenmaterialien der Provinz Zhejiang, Fachbereich Physik, School of Science, Westlake University, Hangzhou, China

Shuigang Xu

National Laboratory of Intense Magnetic Fields (LNCMI), CNRS Universität Grenoble Alpes, Universität Toulouse 3, INSA Toulouse, EMFL, Grenoble, Frankreich

Benjamin A. Piot

Staatliches Schlüssellabor für physikalische Chemie fester Oberflächen, Collaborative Innovation Center of Chemistry for Energy Materials (iChEM), College of Chemistry and Chemical Engineering, Xiamen University, Xiamen, China

Sheng Hu

Nationales Institut für Materialwissenschaft, Tsukuba, Japan

Takashi Taniguchi und Kenji Watanabe

Institut für funktionale intelligente Materialien, National University of Singapore, Singapur, Singapur

Kostya S. Novoselov

Henry Royce Institute for Advanced Materials, Manchester, Großbritannien

Wladimir I. Falko

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JY, SX, YY und SH haben die Geräte entworfen und hergestellt. CM, JY und BAP führten Transportmessungen durch. CM, JY, SS und AM analysierten die Daten. SS, CM und VIF entwickelten die Theorie und führten die Berechnungen durch. ZW führte Raman-Messungen und -Analysen durch. TT und KW lieferten hBN-Kristalle. AM, AKG, CM, SS, JY, ZW, KSN und QY haben zum Verfassen des Artikels beigetragen. Alle Autoren diskutierten die Ergebnisse und kommentierten das Papier.

Korrespondenz mit Jun Yin, Vladimir I. Fal'ko oder Artem Mishchenko.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

Nature dankt den anonymen Gutachtern für ihren Beitrag zum Peer-Review dieser Arbeit.

ist für dieses Papier unter https://doi.org/10.1038/s41586-023-06264-5 verfügbar.

Anmerkung des Herausgebers Springer Nature bleibt hinsichtlich der Zuständigkeitsansprüche in veröffentlichten Karten und institutionellen Zugehörigkeiten neutral.

a, Kapazität (C) vs. Trägerdichte (n) für Gerät D6 bei T = 0,3 K. Der Einschub zeigt eine optische Mikroaufnahme eines typischen Kondensatorgeräts, Maßstab 20 µm. b, Zustandsdichte (DoS) und Quantenkapazität (Cq) vs. Oberflächenpotential (U1) aus Berechnungen basierend auf dem Modell der effektiven Masse (schwarze Linie). Farbige Symbole sind experimentelle Daten von vier verschiedenen Geräten (D5, D6, D8, D11). Der Einschub wird U1 vs. n berechnet. c–f, Berechnete Dispersionen eines 20 Schichten dicken Graphitfilms für Loch-/Elektronendotierungen n = −6, −4, 4, 6 × 1012 cm−2 als Funktion des Impulses kx,ky in der Ebene (horizontale Achsen). ) und Energie E (vertikale Achse). Rote (grüne) Farbe zeigt Oberflächenzustände mit hoher Wahrscheinlichkeitsdichte der Wellenfunktion an der ersten (zweiten) Graphendoppelschicht an. Obere Außenflächen mit größerem Radius entsprechen Typ 1 und untere Innenfläche mit kleinerem Radius entsprechen Typ 2. Die blaue Farbe zeigt Massenzustände an und die gelbe Kontur hebt das Fermi-Niveau hervor. g, wie c–f, berechnet für Nulldotierung, wenn keine ausgeprägten Oberflächenzustände beobachtet werden. h,i, Dispersion für Ausbreitungs- (Im kz = 0, schwarze Linien) und evaneszente Moden (Im kz ≠ 0, orange Linien) für Massengraphit als Funktion des komplexen kz für festes ħνk = 0,04 eV (Panel h, 1D-Metallregime). mit evaneszenten Modi vom Typ 2) bzw. 0,15 eV (Panel i, 1D-Halbleiterregime mit evaneszenten Modi vom Typ 1). Das Fermi-Niveau liegt bei 0 eV. Grün/blaue Pfeile zeigen die Entwicklung von Oberflächenzuständen von Ausbreitungsmodi zu evaneszenten Modi für Elektronen-/Lochdotierung an.

a, c, σxx,σxy als Funktion von B und nb für ausgerichtetes Bauelement D1 bei T = 0,24 K. Landau-Niveau-Merkmale entstehen durch LTs (|n| ≈ 2,0 und 3,7 × 1012 cm−2) und durch Nulldotierung. b, d, σxx,σxy als Funktion von B und nb für das nicht ausgerichtete Gerät D4 bei T = 0,22 K. e, Vergleich der Niederfeld-σxx-Linienspuren für die beiden Schnittstellen des einfach ausgerichteten D1, wobei die ausgerichtete Schnittstelle (nb ) beherbergt viele Funktionen im Zusammenhang mit den LTs, die insbesondere in der Antwort der nicht ausgerichteten Schnittstelle (nt) fehlen. f, Kartierung von σxx für D1 als Funktion von nb und nt, wobei hervorgehoben wird, dass die vertikalen Merkmale im Zusammenhang mit LTs im gesamten gemessenen Bereich unabhängig von nt sind. B = 0,3 T, T = 1,8 K, und die Farbskala reicht von Schwarz bis Weiß, 5 bis 18 mS.

a, Diagramm der erweiterten Reichweite von Abb. 2b im Haupttext für Gerät D1; ∆σxx (Leitfähigkeit abzüglich eines glatten Hintergrunds) als Funktion von B und nb bei T = 60 K. Einschub: σxx(ϕ0/ϕ)-Kurve bei nb = 3,53 × 1012 cm−2, die die Brown-Zak-Oszillation höherer Ordnung bei ϕ0/ hervorhebt. ϕ = 5/2. b, Diagramm des erweiterten Bereichs von Abb. 2c im Haupttext; σxx als Funktion von B und nb bei T = 20 K. Einschub, gemittelte Leitfähigkeit über einen Trägerdichtebereich nb = 2,00 bis 3,84 × 1012 cm−2, ‹σxx(nb)›, aufgetragen als Funktion von ϕ0/ϕ Oszillationen dauern bis zur experimentellen Kartierungsauflösung (Bstep = 1 mT). c–h Hochtemperaturabbildungen von σxx(nt, B) (Panels c und g) und σxx(nb, B) (Panels d und h) für doppelt ausgerichtetes Gerät D3 (c–d) und einfach ausgerichtetes Gerät D2 (g– H). Die Messungen wurden bei T = 60 K durchgeführt, die Farbskala von Schwarz zu Weiß beträgt 80 bis 190 µS für c und d, 49 bis 154 µS für g und 64 bis 97 µS für h. Die Felder e und f zeigen die 1. bzw. 2. Ableitung, berechnet aus d. Horizontale gestrichelte Linien zeigen die signifikanten Flussanteile \(\phi /{\phi }_{0}\) von 1/2 bis 1/8, angepasst an die Daten. Die Farbskala für e ist blau bis rot −40 bis 40 µS T−1 und für f ist schwarz bis weiß −100 bis 100 µS T−2.

a, Dispersion im SBZ, aufgetragen bis zur Fermi-Energie für eine Dotierung von 2,1 × 1012 cm−2 (links) bzw. 3,8 × 1012 cm−2 (rechts). b, Netzwerke klassischer Trajektorien, die für Elektronen im Oberflächenzustand bei gleichen Dotierungen in a zugänglich sind. Beispiele für kürzeste Störwege gleicher Länge sind durch grüne und braune Pfeile dargestellt. Die zwischen diesen Pfaden eingeschlossene Fläche beträgt unabhängig von der Energie ABZ/(eB)2. c, Leitfähigkeitsverbesserung bei hohem B-Feld in ausgerichteten Corbino-Geräten; σxx als Funktion der durch ein einzelnes Gate induzierten Trägerdichte für nicht ausgerichtetes Gerät (D10, schwarze Kurve, unteres Gate abgestimmt), einfach ausgerichtetes Gerät (D2, rote Kurve, oberes Gate abgestimmt) und doppelt ausgerichtetes Gerät (D3, blaue Kurve, unten). torabgestimmt), alle in Corbino-Geometrie, gemessen bei T = 0,3 K und B = 18 T. Schattierte Bereiche heben Oberflächen-Landau-Bandmerkmale hervor. d, Leitfähigkeit bei Null-B-Feld in ausgerichteten (D1) vs. nicht ausgerichteten (D9) Hall-Bar-Geräten. Erhöhte Streuung aufgrund der Ausrichtung führt zu einer verringerten Leitfähigkeit im Volumen bei B = 0 T. Hier wird das obere Gate (nicht ausgerichtete Grenzfläche) nach D1 durchsucht. T = 0,3 K. e, Brown-Zak-Oszillationen in σxx unterscheiden sich in der Amplitude nichtmonoton als Funktion von ϕ0/ϕ im ausgerichteten Hall-Bar-Gerät D1. Gemessen bei nb = 2,6 × 1012 cm−2, wobei die T = 60 K-Kurve aus demselben Datensatz stammt, der zur Generierung von Abb. 2b und erweiterten Daten in Abb. 2a verwendet wurde.

a, σxx(nt, nb) von Gerät D2 als Funktion der oberen und unteren Gates, nb und nt, gemessen bei Hochfeld B = 15,6 T, T = 0,3 K, Farbskala: braun bis gelb, 0 bis 59 μS. b, Wannier-Diagramm, das die QHE- und fraktalen QHE-Lücken in der Masse als diagonale graue bzw. violette Linien darstellt. Eine hohe Dotierung des oberen (unteren) Gates führt zu horizontalen (vertikalen) Merkmalen, die den Oberflächenzuständen entsprechen, die von den gegenüberliegenden Graphitoberflächen aus auf die +2- und −2-Landau-Bänder zugreifen (hervorgehoben durch orange Schattierung). c, σxx(nt, nb) von Gerät D3, gemessen bei Hochfeld B = 13,6 T, T = 0,3 K, Farbskala: braun bis gelb, 0 bis 98 μS. d, Das Gleiche wie b, jedoch für D3.

a, Oberes Feld, σxx als Funktion des ganzzahligen QHE-Füllfaktors ν bei verschiedenen Temperaturen, B = 15,2 T. Unteres Feld, Blasendiagramm der extrahierten Spaltgröße von Arrhenius passt zu den σxx-Minima. Die Lückengröße skaliert mit der Fläche (60 µeV bis 0,9 meV), und graue Blasen sind ganzzahlige Lücken (beschriftet mit ν) und violette Blasen sind fraktale Lücken (beschriftet mit s, t). b,c, Beispiele für Arrhenius-Diagramme von ln[σxx] als Funktion der reziproken Temperatur für eine ganzzahlige QHE-Lücke bei ν = 5 bzw. eine fraktale QHE-Lücke ganzer Zahlen (s,t) = (−1,7). Die linearen Bereiche werden so angepasst, dass sich eine Steigung von ≈ ½ Egap ergibt. d, Die aus Arrhenius extrahierte Lückengröße passt als Funktion von B für die Lücke ν = 0. e, Leitfähigkeitskarte für Gerät D2, dieselben Daten wie in Abb. 3a im Haupttext, außer dass sie als Funktion des Füllfaktors ν der Haupt-QHE-Sequenz aufgetragen sind. Farbskala: braun bis gelb, 0 bis 80 μS. f, Zulässige Energieniveaus, die aus quantisierten Zuständen von 0 (1) Landau-Bändern in Rot (Grau) resultieren, berechnet für einen 21 Schichten dicken Graphitfilm ohne Moiré-Störung26. Die Zeeman-Aufspaltung wurde einbezogen, wie durch helle und dunkle Linien für Spin-Up bzw. Spin-Down angezeigt. g, Kombination der Felder f und Abb. 4a im Haupttext durch Anwendung des Hofstadter-Schmetterlings als kleine Störung (S = 0,42 meV) auf jedes Energieniveau, Gl. 2. h, wie g, jedoch mit S = 0,42 meV für ungerade Schichtzustände und S = 0,12 meV für gerade Schichtzustände.

a, Typisches C(n) bei 0,6 T (untere schwarze Kurve), 5,1 T (mittlere blaue Kurve) bzw. 12 T (obere rote Kurve) im Kondensatorgerät D6 bei T = 0,3 K. Die unteren Einfügungen sind Vergrößerungen der markierte Bereiche. b, DoS vs. U1 bei 5,1 T, 0,3 K. c, Oberflächen-Landau-Fächerdiagramm C (n, B) bei 0,3 K. Farbskala: Marineblau bis Weiß, 254,7 fF bis 270,0 fF. Die gestrichelte Linie markiert das kritische Feld B = 7,5 T, in dem das Landau-Volumenband 2+ das Fermi-Niveau verlässt und Graphit in das UQR eintritt. d, Dispersionsbeziehung für große Landau-Bänder, berechnet mit dem SWMC-Modell bei B = 7,5 T26.

a, Oszillationen von Δρxx in Gerät D7, erhalten durch Subtraktion eines glatten Hintergrunds, während die Gate-Spannung (Vb) bei 0,1 T, 0,3 K unter Verwendung von Anregung I = 1 μA abgetastet wird. Der eingekapselte Graphit mit einer Dicke von 20 nm wird für diese Messung auf die Hall-Bar-Geometrie definiert. b, dns/dn als Funktion von n bei 0,6 T, wobei ns die in die Oberflächenzustände injizierte Ladungsträgerdichte und n die gesamte elektrostatisch induzierte Ladungsträgerdichte ist. Sie ergibt sich aus der in Abb. 7a der erweiterten Daten dargestellten Kurve, basierend auf der Periodizität der Schwingungen.

a,b, Fraktionierte Oberflächenzustände, gemessen in Kapazität (Gerät D8). a, C(n) bei B = 20 T, T = 0,3 K. Der Einschub vergrößert den eingekreisten Bereich, stellt ihn jedoch als C(ν) dar. b, dC/dν (ν, B) von S2+ im hohen B-Bereich. Farbskala: Blau bis Rot, −6 bis 6 fF. Der Einschub rechts oben zeigt die entsprechende C(n, B)-Karte. Farbskala: Orange bis Rot, 254,3 bis 260 fF. c, Längsleitfähigkeit σxx (B, n), gemessen bei D = 0,24 V/nm in einem Hall-Bar-Gerät D9, T = 0,3 K, I = 20 nA. Die weiß schattierten Bereiche dienen dem Auge als Orientierungshilfe für den Oberflächenzustand. Die Grenzen eines solchen Oberflächenzustands sind durch weiße gepunktete Kurven markiert. Logarithmische Farbskala: Marine bis Orange, 0,1 bis 118,2 µS. d, σxx Schnittprofil (schwarze Kurve) der weißen gestrichelten Linie in c und die entsprechende Hall-Leitfähigkeit σxy (rote Kurve).

a, optisches Bild und b, AFM-Profil der bei der Raman-Messung verwendeten Graphitflocken (Bereich im schwarzen Kasten in a dargestellt). Die Flocke enthält sowohl MLG- als auch Graphitbereiche mit einer Dicke von etwa 10 Schichten. Maßstabsleiste 10 um. c, Optisches Bild des für Raman-Messungen hergestellten Stapels. Die ausgerichteten und nicht ausgerichteten Bereiche werden durch blaue und rote gestrichelte Linien markiert. Maßstabsbalken 10 um. d, Raman-Karte des Halbwerts in voller Breite (FWHM) des 2D-Peaks. Die MLG- und Graphitbereiche sind in Graustufen bzw. Rot bis Lila farblich gekennzeichnet. e, Vergleich des 2D-Peaks zwischen ausgerichteten und nicht ausgerichteten Regionen in MLG (oben) und Graphit (unten). Jedes hier gezeigte Spektrum wird über zehn Spektren an verschiedenen Stellen gemittelt. Die Intensität wird durch den hBN-Peak bei 1363 cm−1 normalisiert.

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Nachdrucke und Genehmigungen

Mullan, C., Slizovskiy, S., Yin, J. et al. Mischung von Moiré-Oberflächen- und Volumenzuständen in Graphit. Natur 620, 756–761 (2023). https://doi.org/10.1038/s41586-023-06264-5

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Eingegangen: 04. Dezember 2022

Angenommen: 25. Mai 2023

Veröffentlicht: 19. Juli 2023

Ausgabedatum: 24. August 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41586-023-06264-5

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