Epitaktisches Wachstum von Zoll

Nature Communications Band 13, Artikelnummer: 3238 (2022) Diesen Artikel zitieren

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Zweidimensionale (2D) Halbleiter, insbesondere Übergangsmetalldichalkogenide (TMDs), gelten als vielversprechende Kandidaten für die Erweiterung des Mooreschen Gesetzes. Um dies zu erreichen, ist das kontrollierbare Wachstum von TMD-Einkristallen im Wafermaßstab oder periodischen Einkristallmustern von grundlegender Bedeutung. Hier stellen wir einen universellen Weg zur Synthese von Arrays aus unidirektional ausgerichteten Monoschicht-TMD-Bändern (z. B. MoS2, WS2, MoSe2, WSe2, MoSxSe2-x) vor, indem wir die Stufenkanten von Au-Facetten mit hohem Miller-Index als Vorlagen verwenden. Berechnungen der Dichtefunktionaltheorie zur Wachstumskinetik spezifischer Kanten wurden durchgeführt, um den morphologischen Übergang von dreieckigen Domänen zu gemusterten Bändern aufzudecken. Interessanter ist, dass wir feststellen, dass die gleichmäßig ausgerichteten TMD-Bänder durch einen eindimensionalen Kantenepitaxie-Wachstumsmodus zu einkristallinen Filmen verschmelzen können. Diese Arbeit schlägt hiermit einen alternativen Weg für die direkte Synthese von einheitlichen Monoschicht-TMDs im Zollmaßstab, Einzelkristallen oder strukturierten Bändern vor, der ihre Anwendungen als Kanalmaterialien in der Hochleistungselektronik oder anderen Bereichen fördern dürfte.

Zweidimensionale (2D) halbleitende Übergangsmetalldichalkogenide (TMDs) haben aufgrund ihrer vielfältigen Anwendungen in der Elektronik, Optoelektronik, Katalyse usw. großes Interesse geweckt.1,2,3. Die Morphologie oder Dimensionalität von TMDs ist ein entscheidender Faktor für die Bestimmung ihrer physikalischen Eigenschaften. Es wird beispielsweise vorausgesagt, dass ein eindimensionales (1D) Monoschicht-MoS2-Band neuartige Eigenschaften wie metallische Randzustände4, 1D-begrenzte Plasmonen5, ferromagnetisches Verhalten6 usw. besitzt. Außerdem kann es aufgrund dessen verbesserte katalytische Eigenschaften bei der Wasserstoffentwicklungsreaktion (HER) aufweisen die zahlreichen aktiven Randstellen7 und, was noch wichtiger ist, eine hohe Trägermobilität aufrecht erhalten8. Bisher hing die Herstellung einschichtiger TMD-Bänder weitgehend von Mikro-Nanofertigungsansätzen unter Verwendung von Elektronenstrahl- oder optischen Lithographie-Strukturierungstechniken ab9. Diese Top-Down-Methoden sind jedoch offensichtlich langwierig und erfordern normalerweise den Beginn großflächiger, gleichmäßiger kontinuierlicher Filme oder Kristalle.

Kürzlich wurden mehrere Strategien für die direkte Synthese von Monoschicht-TMD-Bändern entwickelt10, wie z. B. durch Na-Mo-O-Tröpfchen gesteuertes Wachstum auf NaCl-Einkristallen11, substratgesteuerte Synthese auf mit Phosphin vorbehandelten Si(001)-Substraten12 sowie Ledge -gerichtete Epitaxie auf β-Ga2O3 (100)13. Diese Strategien haben jeweils die Kontrolle über ihre Dicke, Ausrichtung und Dimensionalität erreicht, die Synthese von TMD-Bändern mit allen oben genannten Vorteilen wurde jedoch nicht realisiert.

Monoschicht-TMD-Einkristalle im Wafermaßstab, die sich durch eine intrinsisch hohe Kristallinität und äußerst gleichmäßige Eigenschaften auszeichnen, werden seit langem verfolgt. Aufgrund der nicht zentrosymmetrischen Strukturen von TMDs entwickelten sich jedoch auf den meisten Wachstumssubstraten üblicherweise antiparallele Domänen und Zwillingsgrenzen14,15,16, ähnlich denen, die bei der Herstellung von h-BN anzutreffen sind. Kürzlich wurde das Wachstum von einschichtigen h-BN-Einkristallen im Wafermaßstab durch die Verwendung von flüssigem Au als Substrat durch Selbstkollimation kreisförmiger h-BN-Körner erreicht 17 . Einschichtige h-BN-Einkristalle im Wafermaßstab wurden auch auf Cu(110)18- und Cu(111)19-Substraten realisiert, wobei die Keimbildung und das Wachstum von h-BN-Domänen überwiegend durch die Substratstufenkanten gesteuert wurden. Erst kürzlich realisierte unsere Gruppe das epitaktische Wachstum von einschichtigen MoS2-Einkristallen im Zollmaßstab auf Au(111)-Filmen20 und demonstrierte damit das Potenzial für das unidirektional ausgerichtete Wachstum von TMD-Körnern. Trotz dieser Erfolge sind die erfolgreichen Versuche hinsichtlich des Wachstums von Monoschicht-TMD-Einkristallen im Wafermaßstab auf Au-Substraten nach wie vor sehr begrenzt21,22. Mittlerweile wurde das stufenkantengesteuerte Wachstum einkristalliner TMDs auch auf isolierenden Saphirsubstraten untersucht23,24,25,26. Insbesondere wurden einkristalline MoS2- und WS2-Monoschichten im Zollmaßstab auf Saphirsubstraten der CA- und A-Ebene erzielt, bei denen die Keimbildung von MoS2 und WS2 entlang der <10\(\bar{1}\)0>-Stufenkanten erfolgt Saphir, was den Einfluss von Stufenkanten auf die Ausrichtung von TMD-Domänen weiter beweist. Allerdings hängt die Richtung der Stufenkante bei Saphir stark von der Fehlschnittrichtung ab, und es ist ziemlich schwierig, einen festen Schnittwinkel mit einer so hohen Genauigkeit (z. B. 1°) über eine Zollskala einzuhalten.

Hierin entwerfen wir eine substratstufengestützte Wachstumsstrategie zur Synthese großflächiger, gleichmäßiger, unidirektional ausgerichteter, einschichtiger einkristalliner TMDs-Bänder, indem wir die Stufenkanten vicinaler Au(111)-Einkristalle als Wachstumsfronten verwenden. Die Vorteile dieses Weges lassen sich wie folgt zusammenfassen: (1) Die gleichmäßig ausgerichteten Stufenkanten auf Au-Facetten mit hohem Index können das anisotrope Wachstum von TMDs auslösen und die Ausrichtung der resultierenden Monoschichtbänder steuern; (2) Die chemische Inertheit des Au-Substrats gegenüber dem Chalkogen-Vorläufer macht es zu einer universellen Vorlage für die Synthese verschiedener einschichtiger TMD-Bänder (z. B. MoS2, WS2, MoSe2, WSe2); (3) Anders als beim Wachstum auf isolierenden Substraten zeichnen sich die auf Au-Metallen gewachsenen Monoschicht-TMDs durch eine relativ starke Grenzflächenkopplung aus, die ein weiterer Parameter für die Vermittlung des epitaktischen Van-der-Waals-Wachstums von 2D-Schichtmaterialien hin zu Einkristallen im Wafermaßstab sein kann; (4) Es wird erwartet, dass der synergistische Effekt der substratstufenkantengesteuerten 1D-Epitaxie in Kombination mit substratgitterübereinstimmungsgesteuerten 2D-Epitaxiemodi das epitaktische Wachstum von einkristallinen TMD-Monoschichten steuert. Es wird erwartet, dass diese Arbeit eine alternative Strategie für die Synthese von einschichtigen strukturierten TMD-Bändern oder einkristallinen Filmen im Wafermaßstab bietet. Die praktischen Anwendungen der dimensionierungskontrollierbaren Monoschichtmaterialien (Bänder oder Filme) werden auch in vielseitigeren Bereichen demonstriert, z. B. als Kanalmaterialien in elektronischen Hochleistungsgeräten und als Katalysatoren in HER.

Um das Wachstum einschichtiger MoS2-Bänder zu initialisieren, ist es ein allgemeiner Weg, ein anisotropes Templat mit gebrochener Symmetrie einzuführen, z. B. durch die Einführung von Substratschritten27. Eine solche Substrat-Templat-gesteuerte Synthesestrategie wurde bereits für das Wachstum von 1D-Nanodrähten aus GaN28, Graphen29 und MoS230 verwendet. In unserem Experiment wurde eine Reihe von Au-Facetten mit hohem Miller-Index in der Nähe von (111) mit gebündelten Atomstufen als Wachstumsvorlagen ausgewählt, die durch Schmelzen und Wiederverfestigen von Au-Folien auf W-Vorlagen erhalten wurden (weitere Einzelheiten siehe Methoden). Wie bereits berichtet, waren die Typen der MoS2-terminierten Kanten für 1D-Streifen und 2D-Dreiecke recht unterschiedlich, d. h. Mo-Zickzack-Kanten (Mo-zz)/S-Zickzack-Kanten (S-zz) bzw. Mo-zz-Kanten charakterisiert durch Transmissionselektronenmikroskop (TEM) in früheren Literaturen27,28. Darüber hinaus hing der Kantentyp der durch den CVD-Wachstumsprozess erzielten Monoschicht-MoS2 stark vom S/Mo-Verhältnis der Vorläufer ab31,32,33,34. In dieser Hinsicht sollte der Einfluss des S/Mo-Verhältnisses einen signifikanten Einfluss auf die Morphologie der Monoschicht MoS2 haben.

Um dies zu bestätigen, wurde CVD-Wachstum auf einer repräsentativen Au(223)-Facette mit MoO3 und S als Vorläufern durchgeführt (Wachstumsbedingungen: 750 °C für 3 Minuten, ergänzende Abbildung 1). Wenn das Massenverhältnis von S/Mo auf 3:1 eingestellt wurde, wurden einschichtige dreieckige MoS2-Domänen erhalten (Abb. 1b). Als das S/Mo-Verhältnis auf 2:1 sank, entwickelten sich unter ähnlichen Wachstumsbedingungen einschichtige MoS2-Bänder (Abb. 1c). Röntgenphotoemissionsspektroskopie (XPS)-Spektren bestätigten die Bildung von MoS2-Verbindungen (ergänzende Abbildung 2). Rasterkraftmikroskopbilder (AFM) von gewachsenen einschichtigen dreieckigen MoS2-Domänen und -Bändern auf Au-Substraten (ergänzende Abbildung 3) zeigen deutlich, dass die Kanten von MoS2 normalerweise entlang der Stufen von Au-Substraten ausgerichtet sind, was einen einfachen Beweis für die Stufenbildung liefert. kantengesteuerter Wachstumsmechanismus. Dennoch führte eine weitere Verringerung des S/Mo-Verhältnisses auf 1:1 zur Bildung unregelmäßig geformter MoOxS2−x-Kristalle (ergänzende Abbildung 4), wahrscheinlich aufgrund der unzureichenden Zufuhr des S-Ausgangsmaterials30.

a Schematische Darstellung der morphologischen Entwicklung von MoS2. b, c REM-Bilder von 2D-Monoschicht-MoS2-Dreiecken (b) und 1D-Bändern (c), aufgenommen bei unterschiedlichen S/Mo-Verhältnissen. d Differenzkartierung der Keimbildungsbarriere (ΔE) zwischen S-zz- und Mo'-zz-Kanten unter verschiedenen chemischen Potentialen von Mo (μMo) und S (μS). Für den Fall von hohem μS und niedrigem μMo (Bereich unten rechts) ist die Keimbildungsbarriere von S-zz kleiner als die der Mo'-zz-Kante (ΔE < 0), die Mo'-zz-Kante ist die dominierende Kante und das Ergebnis MoS2-Flocken haben eine Dreiecksform. Wenn μS abnimmt (ΔE > 0, Bereich unten links), wird die S-zz-Kante zur dominierenden Kante und die resultierende MoS2-Flocke weist eine quasi bandartige Form auf. e Schematische Ansicht, die die Morphologievariationen von Monoschicht-MoS2-Inseln mit abnehmendem S/Mo-Verhältnis zeigt. Orangefarbene und gelbe Kugeln zeigen Mo- und S-Atome an, während die orangefarbenen und gelben Linien Mo- bzw. S-terminierte Kanten darstellen.

Um die Rolle des S/Mo-Verhältnisses bei der morphologischen Entwicklung der MoS2-Monoschicht besser zu verstehen, wurden anschließend Berechnungen der Dichtefunktionaltheorie (DFT) durchgeführt, um das MoS2-Wachstum auf Au(111) zu simulieren. Das kinetische Wachstum von MoS2 kann analysiert werden, indem die Keimbildungsbarrieren zweier dominanter Kanten auf Au(111) um die <110>-Stufe während des atomaren Akkretionsprozesses untersucht werden, d. h. S-zz und rekonstruierter Mo-terminierter Zickzack (Mo'-zz). Kanten aufgrund ihrer höheren Keimbildungsbarrieren als die von Armchair und Mo-zz (siehe Details in den ergänzenden Abbildungen 5–7). Unter Verwendung von Mo-Atomen und S2-Dimeren als Zufuhreinheiten wurden die relativen Keimbildungsbarrieren (ΔE) für diese beiden Kanten unter unterschiedlichen chemischen Potentialen von Mo und S (bezeichnet als μMo bzw. μS) berechnet. Bei hohem μS und niedrigem μMo (unten rechts in Abb. 1d) sind die Keimbildungsbarrieren von S-zz kleiner als die von Mo'-zz-Kanten (ΔE <0). Dabei sollten Mo-orientierte Kanten parallel zur Entwicklung dreieckiger Domänen vorherrschen. Wenn μS abnimmt (ΔE > 0, unten links in Abb. 1d), nimmt die Wachstumsgeschwindigkeit der S-zz-Kante erheblich ab und die S-zz-Kante wird zur dominierenden Kante. Nach unseren vorherigen Ergebnissen20 entspricht die minimale Energiekonfiguration Mo-zz-Kanten, die an Au <110>-Stufen auf der (111)-Oberfläche andocken. Dadurch sollten sich die Bänder, die entlang der Au <110>-Stufen (auf der einen Seite) mit Mo-zz-Kanten enden und auf den Terrassen (auf der anderen Seite) mit freien S-zz-Kanten enden, bevorzugter entwickeln. Das schematische Diagramm in Abb. 1e zeigt die Formentwicklung von MoS2 von Dreiecken zu gleichschenkligen Trapezen oder Quasistreifen mit der Änderung der S/Mo-Verhältnisse.

Nach unseren theoretischen Berechnungen wird der folgende Mechanismus für die Bildung unidirektional ausgerichteter Monoschicht-MoS2-Bänder vorgeschlagen. Wie in Abb. 2a schematisch dargestellt, neigen MoS2-Spezies angesichts der hohen Bindungsenergie zwischen ihnen dazu, zunächst an den Stufenkanten der Au-Facetten mit hohem Miller-Index Keime zu bilden. Bei einem relativ kleinen S/Mo-Verhältnis war die Wachstumsrate der S-zz-Kante langsamer als die der Mo-zz-Kante, was zur Bildung von MoS2-Bändern führte, die auf beiden Seiten durch Mo-zz- und S-zz-Kanten abgeschlossen wurden.

a Schematische Darstellung des Wachstums gut ausgerichteter Monoschicht-MoS2-Bänder entlang der Stufenkanten benachbarter Au(111)-Facetten. Die roten, gelben und blauen Kugeln stellen jeweils Mo-, S- und O-Atome dar, und die roten Pfeile zeigen die Diffusionswege der aktiven Spezies an. b, c Schematische Seitenansicht bzw. SEM-Bild ausgerichteter Monoschicht-MoS2-Bänder, die auf einer Au(223)-Facette gewachsen sind. d Repräsentative Raman-Spektren der Kanten (rot) und Zentren (blau) von einschichtigen MoS2-Bändern, übertragen auf SiO2/Si-Substrate. e Raman-Kartierung der Intensität des A1g-Peaks für ein MoS2-Band. Das rechte Feld ist das vergrößerte Bild des mit einem weißen Rechteck markierten Bereichs im linken Feld. Die roten und blauen Punkte markieren die Rand- bzw. Mittelposition des MoS2-Bandes. au, beliebige Einheiten. f, g Repräsentative PL-Spektren der Kanten (rot) und Zentren (blau) eines MoS2-Bandes und seine PL-Abbildung auf die Intensität des A-Peaks. Das rechte Feld ist das vergrößerte Bild des mit einem weißen Rechteck markierten Bereichs im linken Feld. Die roten und blauen Punkte in (g) markieren die Rand- bzw. Mittelposition des MoS2-Bandes. h, i Schematische Seitenansicht bzw. SEM-Bild von einschichtigen MoS2-Bändern, die auf einer mit einschichtigem Graphen bedeckten Au(213)-Facette gewachsen sind. j, k Schematische Seitenansicht und SEM-Bild von einschichtigen MoSxSe2-x-Bändern, die jeweils entlang der Stufen der Au(235)-Facette gewachsen sind.

Wie durch Rasterelektronenmikroskopbilder (REM) (Abb. 2c) belegt, sind die abgeleiteten MoS2-Bänder gleichmäßig auf der Au(223)-Facette mit unidirektionaler Ausrichtung verteilt. Diese einschichtigen MoS2-Bänder weisen gerade Kanten auf, die sich völlig von den sägezahnartigen, kantigen Nanobändern unterscheiden, die von dreieckigen Domänen aufgereiht sind (aufgewachsen auf β-Ga2O3 (100))13. Darüber hinaus sind die Breiten und Längen der erhaltenen MoS2-Bänder innerhalb von 20–120 nm bzw. 3–30 um einstellbar (ergänzende Abbildung 8). Ihre Seitenverhältnisse (102–103) sind viel größer als die der meisten zuvor gemeldeten TMD-Bänder (10–102) 11, 12, 13, 30, 31, 35, 36 (Ergänzungstabelle 1). Die AFM-Charakterisierung eines typischen MoS2-Bandes zeigt eine Dicke von ~0,7 nm, was wiederum seine Monoschichtnatur bestätigt (ergänzende Abbildung 9).

Anschließend wurden Raman- und Photolumineszenzspektren (PL) von den auf SiO2/Si-Substrate übertragenen einschichtigen MoS2-Bändern gesammelt. Die charakteristischen Raman-Peaks liegen bei ~386 cm−1 (E12g) und 406 cm−1 (A1g) (Abb. 2d) mit einem Frequenzunterschied (Δ) von ~20 cm−1, was die Monoschichtnatur der MoS2-Bänder37 rechtfertigt . Allerdings ist die Raman-Intensität der Bandkante etwas geringer als die des mittleren Bereichs (Abb. 2e), was wahrscheinlich auf die verringerte Elektronendichte an der Bandkante zurückzuführen ist. Unterdessen zeigt das PL-Spektrum vom Bandrand einen blauverschobenen Peak (bei ~677 nm) und eine geringere Intensität (Abb. 2g) im Vergleich zum Mittelbereich (bei ~684 nm), was auf die Spannung am Band zurückzuführen sein kann Kante38,39.

Interessanter ist, dass ein solches stufenkantengesteuertes Wachstum von einschichtigen MoS2-Bändern auch auf einschichtigen Graphen- oder h-BN-bedeckten vicinalen Au(111)-Facetten realisiert wurde. Wie in Abb. 2i gezeigt, traten gut ausgerichtete Monoschicht-MoS2-Bänder auf einer mit Monoschicht-Graphen beschichteten Au(213)-Facette auf, was durch die Koexistenz charakteristischer Raman-Signale für Monoschicht-MoS2, d. h. E 12g (~386 cm−1), bestätigt wurde. und A1g-Peaks (~ 406 cm−1) und Graphen in derselben Region (ergänzende Abbildung 10). Darüber hinaus wurden auch strukturierte einschichtige MoS2-Bänder auf dem einschichtigen h-BN/Au(111)-Templat erhalten (ergänzende Abbildung 11). Die Kompatibilität des Au-Substrats mit dem Wachstum von TMDs, Graphen und h-BN ermöglicht den Aufbau von Van-der-Waals-Heterostrukturen auf Basis dieser 2D-Schichtmaterialien.

Neben einschichtigem MoS2 wurden auch einschichtige TMD-Legierungsbänder wie MoSxSe2–x auf einer Au(235)-Facette unter Verwendung von gemischtem S und Se als Chalkogenvorläufer erhalten (Abb. 2k). Das Raman-Spektrum (Einschub in Abb. 6g) zeigt zwei Gruppen charakteristischer Peaks, die denen von MoS2 (bei ~386 und 405 cm−1) und MoSe2 (bei ~270 cm−1) entsprechen und die Bildung von MoSxSe2–x rechtfertigen Verbindungen40. Angesichts dieser Tatsachen kann der substratstufenkantengeführte Wachstumsweg als universeller Weg für das Wachstum von TMD-Bändern und ihren Legierungen genutzt werden.

Der Kernpunkt dieser Syntheseroute beruht auf der Herstellung eines anisotropen Substrats aus vicinalen Au(111)-Einkristallfacetten. Um dies zu erreichen, wurden Au-Folien auf W-Vorlagen geschmolzen und bei ~1100 °C wieder verfestigt und für ~20 Minuten gehalten. Das Schema und das Foto eines repräsentativen Au-Films (mit einer Größe von 3 cm × 3 cm) mit Au(223)-Facette sind in Abb. 3a bzw. b dargestellt. Die Facettenoberfläche war durch gleichmäßig verteilte, parallel gebündelte Stufen gekennzeichnet, wie das AFM-Bild in Abb. 3c zeigt. Das Röntgenbeugungsmuster (XRD) des so vorbereiteten Au/W-Films zeigt die (111)-Peaks des Au-Films und die (200)- und (211)-Peaks der W-Folie (Abb. 3c).

a Schematische Darstellung einer Au(223)-Facette mit hohem Index. b Repräsentative Fotografie des entwickelten Au(223)-Einkristallfilms auf dem W-Templat. C. XRD-Muster von Au/W-Folien, das die Entwicklung eines einkristallinen Au(111)-Films zeigt. Einschub: AFM-Bild eines einkristallinen Au-Films mit Au(223)-Facette. d Repräsentative EBSD-IPF-Karten der so hergestellten Au-Filme mit Kristallfacetten von (111), (223), (235), (456), (213), (346), (434) bzw. (345). . Die Maßstabsbalken in allen Panels betragen 1 mm. e, f SEM-Bilder der unidirektional ausgerichteten Monoschicht-MoS2-Bänder, die sich auf einkristallinem Au(456) (e) bzw. Au(346) (f) entwickelt haben.

Aufgrund der begrenzten Auflösung der XRD ist es jedoch schwierig, den genauen Miller-Index der Au-Facette zu ermitteln. Eine weitere Charakterisierung der Elektronenrückstreubeugung (EBSD) zeigt die Entwicklung einer solchen einkristallinen Au(223)-Facette (Abb. 3d). Großflächige EBSD-Karten, die auf der gesamten Probenoberfläche gesammelt wurden, zeigen einen gleichmäßigen Farbkontrast und nahezu nicht erkennbare Winkelabweichungen (ergänzende Abbildung 12), was die Einkristallinität der Au(223)-Facette bestätigt. Bemerkenswert ist, dass durch den aktuellen Glühprozess auch eine Reihe einkristalliner vicinaler Au(111)-Facetten erzielt wurden, darunter (235), (213), (346), (456) usw. (Abb. 3d und ergänzende Abb. 13), wie durch die homogenen Farbkontraste in den inversen Polfigurenkarten definiert.

Die abgeleiteten Au-Facetten mit hohem Miller-Index gehören zu einer Kategorie von Facetten neben Au(111), die aus einer regelmäßigen Abfolge von (111)-Terrassen bestehen, die durch einatomige Stufen getrennt sind. Bemerkenswert ist, dass das Auftreten einer bestimmten Facette mit hohem Index relativ zufällig ist, wie dies auch bei der Herstellung von atomaren Sägezahn-Au-Facetten mit hohem Miller-Index durch verschiedene Glühprozesse vorgeschlagen wurde21. Hierbei ist die Bildung der Facette mit hohem Index wahrscheinlich auf den engen Kontakt zwischen Au-Flüssigkeit und W-Templat bei hoher Temperatur zurückzuführen, bei dem die Spannungsenergie die treibende Kraft und nicht die Oberflächenenergie für die Bildung von Au(111) sein sollte ). Dieses Phänomen wurde auch bei der Herstellung von einkristallinen Cu-Folien mit hohem Miller-Index berichtet, bei denen die Spannung auf die Cu-Folie durch die Verwendung eines Graphitsuszeptors eingebracht wurde. Bemerkenswert ist, dass eine Vielzahl benachbarter Au(111)-Facetten, unabhängig vom spezifischen Index (z. B. Au(456), Au(346)), alle in der Lage sind, die Bildung von einschichtigen MoS2-Bandanordnungen zu induzieren (Abb. 3e). , F). Darüber hinaus weist das gewachsene Monoschicht-MoS2-Band eine relativ hohe Dichte auf der Au-Facette mit hohem Miller-Index und einer hohen Stufendichte auf (ergänzende Abbildung 14). Dies bietet einen effektiven Weg zur Regulierung der Banddichte.

Anschließend wurden das laterale Wachstum und das Verschmelzungsverhalten von Monoschicht-TMD-Bändern durch gezielte Erhöhung der Abdeckung untersucht. Wie in Abb. 4b-d gezeigt, wurden nach Verlängerung der Wachstumszeit von 2, 4 auf 6 Minuten einschichtige MoS2-Bänder mit durchschnittlichen Breiten von ~130 und ~190 nm und ein kontinuierlicher, vollflächiger MoS2-Film auf dem Au(223) erzielt ) Facette stetig. In dieser Hinsicht sollte das Wachstum einem Stufenfluss-Wachstumsmodus folgen, der die Bildung eines Einkristallfilms durch die Verschmelzung unidirektional ausgerichteter Körner induziert. Die Einkristallinität des Monoschichtfilms wurde zunächst durch Messungen der Beugung energiearmer Elektronen (LEED) verifiziert. Die erhaltenen Beugungsflecken weisen auf das Vorhandensein von MoS2 auf der gestuften Au(223)-Oberfläche mit hohem Index (in Abb. 4e durch rote Kreise dargestellt) und dem terrassierten Au(111)-Substrat (gelbe Kreise) hin. Das gleichmäßige Beugungsmuster, das auf der Probe im Zollmaßstab erschien, sollte auf das epitaktische Wachstum eines einschichtigen MoS2-Einkristalls auf der Au(223)-Facette hinweisen (Abb. 4f und ergänzende Abb. 15).

a Schematische Darstellung des Wachstums eines einschichtigen MoS2-Einkristallfilms durch die Verschmelzung von MoS2-Bändern. Rote und gelbe Kugeln repräsentieren Mo- bzw. S-Atome. b–d SEM-Bilder, die den Wachstumsprozess von schmalen MoS2-Bändern (b), breiten Bändern (c) bis hin zu einem kontinuierlichen 2D-Film (d) durch Verlängerung der Wachstumszeit (t) von ∼2, ∼4 auf ∼6 Minuten zeigen, jeweils. e Repräsentatives LEED-Muster eines einschichtigen MoS2-Einkristalls auf der Au(223)-Facette. Die durch rote Kreise gekennzeichneten Punkte zeigen die Moiré-Satellitenpeaks für MoS2/Au(223). Die durch gelbe Kreise gekennzeichneten Flecken entstehen aus der Au(111)-Facette. f Weitere LEED-Muster, gesammelt auf einer Fläche von 10 mm × 4 mm. Die roten Linien in derselben Richtung zeigen die gleiche Ausrichtung dieser Muster an. g Hellfeld-TEM-Bild mit geringer Vergrößerung eines nahezu flächendeckenden MoS2-Films, übertragen auf das TEM-Gitter. h Atomar aufgelöstes STEM-Bild des einschichtigen MoS2-Films, das seine defektfreie Eigenschaft bestätigt. i STEM-Bilder, die vom linken und rechten Rand eines einschichtigen MoS2-Bandes aufgenommen wurden und Mo-zz- bzw. S-zz-Kanten zeigen.

Anschließend wurden TEM- und Rastertransmissionselektronenmikroskopie-Charakterisierungen (STEM) durchgeführt, um die Gitterorientierung und Kantenstruktur zu identifizieren. Ein repräsentatives atomar aufgelöstes STEM-Bild zeigt wohlgeordnete Wabengitter (Abb. 4h). Im großen Maßstab behält das Kristallgitter von MoS2 die gleiche Ausrichtung bei und zeigt fast keine offensichtlichen Korngrenzen. Auf dem Film gesammelte Muster der selektiven Elektronenbeugung (SAED) (ergänzende Abbildung 16) zeigen eine nahezu identische Gitterorientierung (Abweichung kleiner als ± 0,1 °), was ein starker Hinweis auf die einkristalline Natur des MoS2-Films ist. Darüber hinaus werden die Kantentypen auf beiden Seiten des einschichtigen MoS2-Bandes sowohl aus dem SAED-Muster (ergänzende Abbildung 17) als auch aus dem STEM-Bild mit atomarer Auflösung (Abb. 4i) als Mo-zz- und S-zz-Kanten identifiziert, und dieses Ergebnis ist im Einklang mit unseren vorherigen Berechnungen. Dunkelfeld-TEM-Bilder des einschichtigen MoS2-Films zeigen eine gleichmäßige Intensität über die gesamte Fläche, was wiederum seine Einkristallinität bestätigt (ergänzende Abbildung 18).

Anschließend wurden vor Ort Rastertunnelmikroskopie-Messungen (STM) durchgeführt, um die Kristallqualität zu bestimmen. Ein großflächiges STM-Bild zeigt die Abdeckung eines kontinuierlichen einschichtigen MoS2-Films auf den Au(111)-Terrassen (Abb. 5a). Ein weiter vergrößertes Bild (aus dem durch das grüne Quadrat in Abb. 5a markierten Bereich) zeigt die Entwicklung eines großflächigen sechseckigen Moiré-Musters mit einer Periode von ∼3,21 ± 0,10 nm (Abb. 5b). Darüber hinaus stimmt die Ausrichtung der MoS2-Atomreihe gut mit der Richtung der Moiré-Reihe überein (wie durch grüne bzw. gelbe Pfeile angezeigt). Diese Ausrichtung wurde auch durch das entsprechende 2D-Fast-Fourier-Transformationsbild (Einschub in Abb. 5b) bestätigt, was auf eine epitaktische Beziehung zwischen ihnen hinweist. Wie berechnet, liegt die Moiré-Superzelle (hervorgehoben durch eine weiße Raute) auf einer Linie mit einer (10 × 10)-Superzelle aus MoS2 (a1 = 0,320 nm) auf einer (11 × 11)-Superzelle aus Au(111) (a2 = 0,288 nm). ). Darüber hinaus zeigen STM-Bilder mit atomarer Auflösung, die vom gesamten Film aufgenommen wurden, die gleiche Gitterorientierung (Abb. 5b‒d und ergänzende Abb. 19), was stark auf die einkristalline Natur des einschichtigen MoS2-Films hinweist.

a Großflächiges STM-Bild (VTip = –0,61 V, ITip = 3,55 nA) des einschichtigen MoS2-Films auf der Au(223)-Facette mit Au(111)-Terrasse. b Vergrößertes STM-Bild (–0,1 V, 30,77 nA) des grünen quadratischen Bereichs in (a), das die perfekte Ausrichtung der MoS2-Gitterrichtung mit der Moiré-Reihenrichtung zeigt, wie durch grüne bzw. gelbe Pfeile angezeigt. Einschub: entsprechendes 2D-FFT-Muster. c, d Repräsentative atomar aufgelöste STM-Bilder des Moiré-Musters für MoS2/Au(111) mit einer festen Periode von ∼3,21 ± 0,10 nm (markiert durch weiße Raute; −0,10 V, 40,95 nA; −0,1 V, 32,79 nA) . e Foto und entsprechendes OM-Bild eines 1-Zoll-einkristallinen MoS2-Films, übertragen auf SiO2/Si. f Raman-Kartierung der A1g-Peakintensität für den einschichtigen MoS2-Einkristall, der einen gleichmäßigen Farbkontrast zeigt. g PL-Kartierung der A-Exzitonenintensität des Monoschichtfilms. h SHG-Kartierung des Monoschicht-MoS2-Einkristalls.

Weitere fotografische und optische Mikroskopie (OM)-Bilder zeigen homogene Farbkontraste für den 1-Zoll-einkristallinen MoS2-Film, der auf SiO2/Si übertragen wurde (Abb. 5e). Zusätzliche Raman- und PL-Intensitätskartierungen deuten ebenfalls auf homogene optische Eigenschaften hin (Abb. 5f, g). Darüber hinaus ist in der Intensitätskartierung der Erzeugung der zweiten Harmonischen (Abb. 5h) fast kein offensichtlicher Kontrastunterschied zu erkennen, was die Einkristallinität des einschichtigen MoS2-Films eindeutig bestätigt.

Um die Universalität unserer Synthesestrategie weiter zu demonstrieren, wurden auch andere TMD-Bänder und -Legierungen wie WS2, MoSe2, WSe2 und MoSxSe2-x auf den Facetten mit hohem Miller-Index neben Au(111) synthetisiert (Abb. 6a‒ h), unter Verwendung von MO3 (M = Mo, W) und S, Se als Vorläufer. Entsprechende Raman-Daten und STEM-Bilder bestätigen die gewünschte chemische Zusammensetzung und Monoschichtbeschaffenheit der Bänder.

a, b. SEM-Bild (a), repräsentatives Raman-Spektrum (Einschub von (a)) und STEM-Bild (b) von gewachsenen Monoschicht-WS2-Bandarrays. c, d SEM-Bild (c), repräsentatives Raman-Spektrum (Einschub von (c)) und STEM-Bild (d) von MoSe2-Bandarrays im gewachsenen Zustand. e, f. SEM-Bild (e), repräsentatives Raman-Spektrum (Einschub von (e)) und STEM-Bild (f) von gewachsenen Monoschicht-WSe2-Bandarrays. g, h SEM-Bild (g), repräsentatives Raman-Spektrum (Einschub von (g)) und STEM-Bild (h) von MoSxSe2-x-Monoschicht-Bandarrays im gewachsenen Zustand. i AFM-Bild eines repräsentativen monoschichtigen MoS2-Bandgeräts mit einer Breite von ~110 nm. j Ausgangseigenschaften des monoschichtigen MoS2-Bandgeräts. k Schematische Darstellung des HER-Prozesses. Rote und gelbe Kugeln stellen Mo- bzw. S-Atome dar, und die schwarzen Punkte bezeichnen die elektrischen Ladungen. l Tafeldiagramme der gewachsenen Monoschicht-MoS2-Dreiecke und Monoschicht-MoS2-Bänder auf Au/W-Elektroden.

Der einfache Zugang zu einschichtigen TMD-Bändern bietet uns die Möglichkeit, ihre exotischen elektronischen und katalytischen Leistungen zu erkunden. Um ihre elektronischen Eigenschaften zu charakterisieren, wurden Back-Gate-FETs für MoS2-Bänder auf SiO2/Si-Substraten konstruiert (Abb. 6i). Die Übertragungs- (ergänzende Abbildung 20) und Ausgangskurven (Abbildung 6j) eines repräsentativen Geräts zeigen typische Übertragungseigenschaften vom n-Typ. An diesen FETs gemessene statistische Daten (ergänzende Abbildung 21) zeigen eine enge Elektronenmobilitätsverteilung von 7–11 cm2 V−1 s−1 und ein Ein/Aus-Verhältnis von 105–106, vergleichbar mit der Leistung von 2D-MoS2-Monoschichten auf Au Substrate20. Bemerkenswerterweise ist die Leistung der FETs, die auf auf Au gewachsenem Monoschicht-MoS2 basieren, nicht so gut wie die von auf Saphir gewachsenen Monoschicht-MoS2-Filmen16,28,42. Dies kann auf die unterschiedlichen Probentransferprozesse zurückzuführen sein, die dafür verwendet werden (z. B. elektrochemischer Blasentransfer), bei denen in der Regel Kontaminationen und strukturelle Defekte eingeführt wurden. Hierdurch soll in Zukunft ein effizienterer und saubererer Probentransferprozess entwickelt werden.

Neben der potenziellen Anwendung als Kanalmaterial wurde auch vorhergesagt, dass einschichtiges MoS2-Band eine höhere katalytische Leistung in HER besitzt als sein 2D-Gegenstück, da zahlreichere aktive Kantenstellen freigelegt sind. Die Anwendungen von 1D-Monoschicht-MoS2-Bändern und 2D-Monoschicht-MoS2-Flocken, die auf Au/W-Substraten gewachsen sind, werden auch als Elektrokatalysatoren in HER behandelt (Abb. 6k). Das Überpotential (bei einer Stromdichte von 10 mA cm−2) und die Tafel-Steigung von einschichtigen MoS2-Bändern wurden mit ~194 mV bzw. 56 mV dec−1 gemessen, was offensichtlich niedriger ist als die Werte für 2D-MoS2-Flocken (~220 mV). und 71 mV dec−1) (Abb. 6l und ergänzende Abb. 22). Darüber hinaus zeigte die katalytische Stromdichte nach 1000 Zyklen einen vernachlässigbaren Verlust (<5 %), was auf die relativ hohe katalytische Stabilität hinweist. Die Beladung der Katalysatoren kann weiter erhöht werden, um kostengünstige, hocheffiziente und groß angelegte Anwendungserkundungen zu ermöglichen.

Zusammenfassend haben wir die direkte Synthese von periodischen Monoschicht-TMDs-Bandarrays und TMDs-Einkristallen im Wafermaßstab auf Au-Facetten mit hohem Miller-Index in der Nähe von (111) mithilfe einer entwickelten, stufenkantengesteuerten Synthesestrategie realisiert. Es wurden einschichtige TMD-Bänder erzielt, die sich durch eine strikt einschichtige Dicke, ein hohes Aspektverhältnis, eine relativ gerade Kante und eine gleichmäßige Ausrichtung auszeichnen. Auf dieser Grundlage wird ein alternativer epitaktischer Wachstumsansatz für TMD-Einkristalle im Wafermaßstab vorgeschlagen, bei dem diese gleichmäßig ausgerichteten Monoschichtbänder durch einen einzigartigen 1D-Kantenepitaxiemodus zusammengeführt werden. Diese Arbeit eröffnet hiermit einen Weg für das Einkristallwachstum von 2D-Halbleitern im Wafermaßstab und vertieft unser Verständnis des epitaktischen Wachstumsmechanismus für die Wafermaßstabssynthese von 2D-Schichtmaterialien auf isolierenden oder leitenden Vorlagen. Diese Arbeit sollte auch die Anwendungserforschung von Monoschicht-TMD-Bändern oder Einkristallen als Kanalmaterialien in der Nanoelektronik und als effiziente Katalysatoren in energiebezogenen Bereichen vorantreiben.

Die handelsüblichen polykristallinen Goldfolien (99,99 %, ~50 µm Dicke) wurden zunächst 10 Minuten lang in HCl-Lösung (20 Gew.-%) und dann 10 Minuten lang in einer Acetonlösung mit Ultraschall gereinigt. Um die Facetten mit hohem Miller-Index neben Au(111) herzustellen, wurde ein Stück gereinigte Goldfolie auf eine geätzte Wolframfolie auf einem Graphitschiffchen gelegt und 20 Minuten lang bei ~1100 °C mit einer Mischung aus Ar/H2 getempert (300/50 sccm) als Trägergas. Das Gold schmilzt zunächst bei etwa 1100 °C zu einer Flüssigkeit und verfestigt sich dann wieder, um nach dem Abkühlen die Bildung von benachbarten Au(111)-Facetten zu induzieren.

Für das Wachstum von MoS2-Bändern wurden die MoO3- und S-Pulver in einem Abstand von 4 bzw. 20 cm vor dem Au(111)/W-Substrat in einem Dreizonen-Röhrenofen platziert. Das Wachstum wurde in einer Niederdruckumgebung unter dem Schutz von Ar-Gas (50 sccm) durchgeführt. Die typischen Temperaturen von S-, MoO3- (2–3 mg) und Au(111)-Substraten betrugen jeweils ~100, ~530 und ~750 °C. Das S/Mo-Verhältnis wurde durch die Menge der S- und MoO3-Vorläufer definiert. Bemerkenswerterweise war diese Wachstumstemperatur relativ höher als die, die in unserer vorherigen Arbeit für das Wachstum dreieckiger Monoschicht-MoS2-Domänen verwendet wurde (~720 °C).

Für das Wachstum von einschichtigen WS2-Bändern wurden die typischen Temperaturen von S-, WO3- und Au-Substraten auf ~100, 820 bzw. 820 °C eingestellt. Für das Wachstum von 1D-Monoschicht-MoSe2- und WSe2-Bändern wurde eine Mischung aus Ar (50 sccm) und H2 (5 sccm) als Trägergas verwendet. Das Se-Pulver wurde in einem Abstand von 16 cm vor einem Substrat platziert. Die typischen Temperaturen für Se-, MoO3- (WO3) und Au-Substrate wurden auf ~200, 530 (820) bzw. 820 °C eingestellt. Für die Synthese von einschichtigen MoSxSe2–x-Bändern wurden der MoO3-Vorläufer und ein gemischter S- und Se-Vorläufer in einem Abstand von 1 bzw. 20 cm vor dem Au/W-Substrat platziert. Die typischen Temperaturen für die Au-Substrate, MoO3 und S/Se-Mischung wurden auf 850, 800 bzw. 200 °C eingestellt. Der Wachstumsprozess wurde unter einem Mischungsstrom aus den Gasen Ar (50 sccm) und H2 (5 sccm) durchgeführt. Die Syntheserezepte für MoS2-Bänder, die auf Graphen- und h-BN-Monoschichten gewachsen sind, finden Sie in den Zusatzinformationen.

Die auf DFT basierenden theoretischen Berechnungen wurden mit dem Wiener Ab-initio-Simulationspaket43 durchgeführt. Einzelheiten zu den Berechnungen finden Sie in den Zusatzinformationen.

Die MoS2-Bänder und -Einkristalle wurden systematisch durch SEM (Hitachi S-4800, 2 kV), OM (Nikon ECLIPSE, LV100ND), Raman- und PL-Spektroskopie (Horiba Jobin-Yvon, LabRAM HR800, mit einer Anregungswellenlänge von 532 nm) charakterisiert. , Spektralbildgebung (WITec, Alpha 300R), AFM (Bruker, Dimension Icon), XPS (Kratos Analytical Ltd. AXIS-Ultra mit monochromatischer Al Ka-Röntgenstrahlung), TEM (FEI Tecnai F20, Beschleunigungsspannung von 200 kV), STEM (JEOL ARM200F, Beschleunigungsspannung 80 kV) und STM (Omicron, Basisdruck: 10−10 mbar). Die LEED-Messungen wurden im Ultrahochvakuum (3 × 10−10 Torr) durchgeführt und die Elektronenenergie wurde auf 96 eV festgelegt. Die Punktgröße des Elektronenstrahls beträgt etwa 500 μm. Die vicinalen Facetten des einkristallinen Au(111) wurden durch XRD (Bruker D8-Discover, mit einer Cu-Kα-Strahlungsquelle) und EBSD (Oxford-Instrumente) charakterisiert.

Die Daten, die die Ergebnisse dieser Studie stützen, sind auf Anfrage beim jeweiligen Autor erhältlich.

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Die Arbeit wurde vom National Key Research and Development Program of China (Nr. 2021YFA1202901, PY, WQ, JH, LZ, SP, YS, YH, FC, YF, 2018YFA0703700, PY, YF), der National Natural Science Foundation von China, unterstützt China (Nr. 51991344, PY, YF, 51991340, PY, YF, 51925201, PY, YF, 52021006, PY, YF, 61775006, XL, BT, QC, U1632266, QJ, SQ, 11927807, QJ, SQ), die Beijing Natural Science Foundation (Nr. 2192021, PY, YF), Guangdong Innovative and Entrepreneurial Research Team Program (Nr. 2017ZT07C341, DW, Xiaolong Zou) und das Bureau of Industry and Information Technology of Shenzhen für das Graphene Manufacturing Innovation Center Project 2017 ( Nr. 201901171523, DW, Xiaolong Zou). Xiaoxu Zhao dankt dem Presidential Postdoctoral Fellowship der Nanyang Technological University, Singapur, für die Unterstützung mit der Fördernummer 03INS000973C150. ZL dankt dem Bildungsministerium von Singapur für die Unterstützung im Rahmen seines AcRF Tier 3-Programms „Geometrische Quantenmaterialien“ (MOE2018-T3-1-002). Die Autoren danken der Einrichtung für Analyse, Charakterisierung, Prüfung und Simulation der Nanyang Technological University, Singapur, für die Nutzung ihrer Elektronenmikroskopie.

Diese Autoren trugen gleichermaßen bei: Pengfei Yang, Dashuai Wang, Xiaoxu Zhao.

School of Materials Science and Engineering, Universität Peking, Peking, 100871, Volksrepublik China

Pengfei Yang, Xiaoxu Zhao, Wenzhi Quan, Jingyi Hu, Lijie Zhu, Shuangyuan Pan, Yuping Shi, Yahuan Huan, Fangfang Cui und Yanfeng Zhang

Shenzhen Geim Graphene Center und Tsinghua-Berkeley Shenzhen Institute (TBSI), Tsinghua University, Shenzhen, 518055, Volksrepublik China

Dashuai Wang & Xiaolong Zou

School of Materials Science and Engineering, Nanyang Technological University, Singapur, 639798, Singapur

Xiaoxu Zhao & Zheng Liu

Staatliches Schlüssellabor für Funktionsmaterialien für die Informatik, Shanghai Institute of Microsystem and Information Technology, Chinesische Akademie der Wissenschaften, Shanghai, 200050, Volksrepublik China

Qi Jiang und Shan Qiao

Schlüssellabor für Physik und Chemie von Nanogeräten, Abteilung für Elektronik, Peking-Universität, Peking, 100871, Volksrepublik China

Xuan Li, Bin Tang und Qing Chen

Akademie für fortgeschrittene interdisziplinäre Studien, Peking-Universität, Peking, 100871, Volksrepublik China

Xuan Li, Bin Tang und Qing Chen

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PY und YZ hatten die Idee und schrieben die Arbeit. DW und Xiaolong Zou führten die theoretischen Berechnungen durch und beteiligten sich am Verfassen der Arbeit. Xiao Zhao und ZL führten die Experimente zur Rastertransmissionselektronenmikroskopie (STEM) durch. WQ und SP führten die Charakterisierungen mit dem Rastertunnelmikroskop (STM) durch. QJ und SQ führten die Analyse der Beugung energiearmer Elektronen (LEED) durch. XL, BT und QC stellten die Geräte her und führten die elektrischen Messungen durch. JH, LZ, YS, YH und FC haben das Manuskript überprüft und bearbeitet. Alle Autoren diskutierten die Ergebnisse und kommentierten das Manuskript.

Korrespondenz mit Xiaolong Zou oder Yanfeng Zhang.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

Nature Communications dankt Ang-Yu Lu und den anderen anonymen Gutachtern für ihren Beitrag zum Peer-Review dieser Arbeit.

Anmerkung des Herausgebers Springer Nature bleibt hinsichtlich der Zuständigkeitsansprüche in veröffentlichten Karten und institutionellen Zugehörigkeiten neutral.

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Nachdrucke und Genehmigungen

Yang, P., Wang, D., Zhao, X. et al. Epitaktisches Wachstum von einkristallinen Übergangsmetalldichalkogeniden im Zollmaßstab durch Patchen unidirektional ausgerichteter Bänder. Nat Commun 13, 3238 (2022). https://doi.org/10.1038/s41467-022-30900-9

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Eingegangen: 11. November 2021

Angenommen: 03. Mai 2022

Veröffentlicht: 10. Juni 2022

DOI: https://doi.org/10.1038/s41467-022-30900-9

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